石墨烯担载的In基纳米材料用于CO2电催化转化制甲酸

Formic acid is an important product of electro-catalytic conversion of CO2. Indium catalyst shows a high selectivity for electro-catalytic conversion of CO2 to formic acid, however, the low energy conversion efficiency limits its future application. Inspired by our previous work that graphene could help enhancing the activity of electro-catalysts, here, we propose to adopt graphene to support indium based nano-catalyst for electro-catalytic conversion of CO2 to formic acid. Firstly,we intend to find out the catalytic active species and co-catalytic component based on model indium catalyst, and then prepare indium based nano-catalyst supported on graphene with a high density of active sites. The structure,composition, and electrocatalytic activity of indium-based nano-catalyst will be characterized by ICP-AES, XRD, TEM, XPS and electrolysis experiments. Combined with the electro-catalytic performance of indium-based catalysts, the relationship between the catalytic performance and the structure will be explored. This study will accumulate experimental data and basic theory for the research and development of electro-catalytic conversion CO2 to formic acid.

甲酸是CO2电催化还原转化中一个重要产物。铟对CO2电催化转化制甲酸反应选择性高，但能量转化效率低。我们前期研究结果表明以石墨烯为载体的金属纳米催化剂的催化活性明显提高，据此提出利用石墨烯担载铟基纳米催化剂来提高CO2电催化转化制甲酸的催化活性。项目拟首先探究铟模型催化剂上的催化活性单元（包括活性铟物种和活性助剂），然后基于气氛可控的液相还原法获得以石墨烯为载体、具有高密度催化活性单元的铟基纳米催化剂，采用ICP-AES、XRD、TEM、XPS和电解实验等对催化剂的微观组成、结构和电催化活性进行表征，理解CO2电催化转化制甲酸用铟基催化剂的结构与催化性能间的构效关系与调变机制，为研发高性能的CO2电催化转化制甲酸用In基催化剂提供理论依据与实验基础。

能源短缺和温室效应日益严重影响人类的生存环境和生态平衡。因此，开发可再生新能源、研究节能新技术、同时综合循环利用CO2新技术是全球共同的策略。如何高效地将CO2转化为各种有机化合物分子，已成为当今科技工作者共同关注的热点问题。CO2是碳的最高氧化阶段的产物，化学性质稳定，常需采用高温、高压或高效催化剂才能使其发生还原转化反应。同其它方法相比，电化学催化还原转化方法具有反应条件温和，产品选择性高，副产物少等优点。CO2电催化还原转化过程中，电解质溶液的性质、电极材料、电解电压及电流密度对还原产物的分布和产率具有重要影响。同其它转化产物相比，甲酸是一种重要的有机化工原料，经济效益相对较高。CO2在析氢电位较大的金属电极如Hg、Pb、In、Sn等表面的转化产物以甲酸或甲酸根为主，但由于析氢反应的竞争干扰，不同金属电极上会存在一个利于形成甲酸的优势电极电势窗口，过高或过低的极化电势均不利于目标产物甲酸的形成。为深入了解CO2电催化转化制甲酸过程中电催化剂的结构、组成与其催化性能之间的构效关系与调变机制，本项目基于液相还原法可控制备了系列具有较高催化活性单元载量、高度分散、尺寸分布均一的In基多组元纳米电催化剂，通过催化活性单元的确定、纳米催化剂构效关系的建立，揭示了In基纳米催化剂液相成核、生长的反应机理及调控机制，In基催化剂上电催化转化CO2制甲酸反应的机理与调变机制，为研发高效CO2电催化转化电催化剂提供理论及实践上的依据。