电荷密度波材料时间分辨透射电镜超快结构动力学及激光诱导结构演变研究

The interplay among lattice, charge, spin and orbits could result in multi-ordered states in a variety of novel of charge density wave (CDW) related materials, and the mechanism and relevant structural features for these phenomena are critical issues challenging academic frontiers in condensed matter physics. On the other hand, ultrafast transmission electron microscopy (UTEM) with sub-picosecond time resolution ensures the direct observation of atomic structure evolution; it is much useful for exploring the origin of charge/orbital order. In this project, we will take advantage of the UTEM in lattice dynamic studies, to investigate the non-equilibrium phase transition and the fundamental structural characteristics during dynamic evolution: We will further develop experimental techniques and data processing method in UTEM, to improve the accuracy of UTEM data, and develop a systematic method to deal with multi-ordered states. Systematically investigating the ordered states variation with temperature and laser power, the response time of lattice structure after ultrafast laser excitation in typical systems, such as TaSeTe. We will also open a new area to study the charge ordered states and the microstructure evolution due to photo doping and ultrafast laser quenching effect in situ, try to correlate the physical properties with microstructure, which hopefully will lead to the better understanding of the coexistence/competition of the CDW with superconductivity; furthermore, we will also pay attention to the possible metastable phase and novel structures caused by strong ultrafast laser-matter interaction.

在电荷序材料中，晶格、电荷、自旋和轨道自由度之间的相互竞争、关联可以产生多重有序态和丰富的物理现象，探索这些结构物理现象的演变规律是凝聚态物理中的前沿课题。时间分辨超快透射电镜（UTEM）具有高时空分辨率，利用超快激光可以诱发动力学转变并伴随系列能量转换过程，实现多种序在时间尺度上解耦，揭示内在物理关联。本项目主要关注：以我们近期研制成功的国内首台UTEM为平台, 发展超快电子显微学新技术，包括优化设备参数、集成数据采集及处理方法、倒易空间和图像空间动力学结构解析; 电荷密度波体系(如TaSeTe)中原位相变观测及超快动力学研究，通过系统分析多重序的动力学行为，揭示体系内在耦合机制; UTEM原位激光驱动微结构实时观察是本项目拟开展的一个全新领域，目标是了解化学与激光掺杂对材料电荷有序态具体调制方式和晶体结构的影响，为该体系中的超导机制提供更多的理解; 并特别关注可能出现的新结构及亚稳相。

在电荷序材料中，晶格、电荷、自旋和轨道自由度之间的相互竞争、关联可以产生多重有序态和丰富的物理现象。时间分辨超快透射电镜（UTEM）具有高时空分辨率，利用超快激光可以诱发动力学转变并伴随系列能量转换过程，实现多种序在时间尺度上解耦，揭示内在物理关联，发现新型隐含量子态。本研究项目主要研究内容包括：自行设计搭建了“激光-变温-电性”测量装置，可实现对样品原位的高低温、飞秒脉冲激光激发、电学性质测量实验。对1T-TaSe2-xTex体系的电荷密度波调制三维结构排布、激光诱导的超快公度-非公度相变，激光诱导隐含量子态进行了系统分析。利用飞秒单脉冲激光激发，使处于Mott 基态的 1T-TaS2和1T-TaS1.5Se0.5发生了电荷密度波相变，单脉冲激发驱动CDW态转换到了稳定的隐藏态 CDW。借助原位透射电子显微镜的观测，发现低功率密度的光激发，使原有的公度 CDW态（qC）相变为新的具有结构反常的调制结构H-CDW态，调制矢量变为qH =(1-δ)qC，光掺杂浓度为1/9，并伴随有明显的相分离现象。在更高的激光功率密度的驱动下，H-CDW 畴结构发生了弛豫，产生了2°的取向反常调制结构。结构表征发现在1T-TaSe2−xTex体系里，Te原子置换Se会压制原有的电荷序并产生显著的金属原子三聚化的原子序。成功研制了场发射电子枪超快透射电镜(UTEM)，技术指标达到国际领先水平，直接观察了多种纳米材料的结构动力学和近场特性。开展了超快电子衍射时间演化行为的理论研究，帮助我们进一步理解电荷密度波体系的超快行为数据。我们利用FexNi1-xPS3主体中的铁(Fe)离子作为插层反应的触发点，实现了NiPS3的邻菲啰啉有机插层实验；报道了一种通过固相反应合成的新型金属间氧化物Hf3Pt4Ge2O的超导电性；通过透射电子显微镜对KCr3As3和Bi4.2K0.8Fe2O9+δ材料微结构进行系统表征；进行了激光辅助合成纳米颗粒的系列尝试。