磁性纳米过渡金属羟基化物强化臭氧去除水中有机物的研究

In recent years, transitional metal hydroxides has received much attention in the field of water treatment because of its high catalytic ozonation potential. In our previous work, nanometer transitional metal hydroxides, prepared in laboratory, were used as the catalyst. The catalytic decomposition of ozone and organic compound in water were investigated, and nanometer transitional metal hydroxides present stronger catalytic activity than nanometer transitional metal oxides. But it was difficult that catalyst was separated from water. Thus, the novel catalysts should be investigated. The magnetic nanoparticle possessing some excellent characteristics, such as small size, great specific surface area, high surface activity and magnetically responsive. Base on nanometer transitional metal hydroxides, nanometer transitional metal hydroxides with magnetic properties were prepared. The primary objective of the present study was to compare the degradation efficiency of p-chloronitrobenzene in the different processes and elucidate several control key parameters affecting the degradation efficiency, and then to illuminate the enhanced mechanism of catalytic ozonation by nanometer transitional metal hydroxides with magnetic properties for the degradation of p-chloronitrobenzene in water. It would investigated some of those by-products and present their evolution during the process. The role of the catalyst structure and surface property in catalytic ozonation were summarized. Natural water was used to investigate the degradation efficiency of catalyzed ozonation toward refractory organics.To improve water quality and reduce the harmful intermediate products generated process, theory and technical parameters were proposed.

过渡金属羟基化物强化臭氧去除水中有机物技术是水处理领域的研究热点。课题组前期对纳米过渡金属羟基化物强化臭氧去除水中难降解有机物的研究结果表明，纳米过渡金属羟基化物具有很强的催化活性和矿化能力，且明显高于纳米过渡金属氧化物，但在反应体系中纳米催化剂难回收、易造成二次污染。因此，研发易回收、廉价、高效稳定的催化剂具有理论意义和实用价值。磁性纳米材料具有比表面积大、表面活性高和磁场作用下快速反应等特点，本项目率先提出在纳米过渡金属羟基化物的基础上引入磁性纳米物质制备一系列磁性纳米过渡金属羟基化物催化剂，比较研究单独臭氧氧化和催化臭氧氧化去除水中对氯硝基苯的效能及影响因素，分析催化氧化反应机理、降解中间产物和降解途径，探讨催化剂微观结构、表面特性与催化活性之间的内在联系等，研究掌握催化臭氧氧化去除实际水体中有机污染物的处理效能，提出改善水质、降低水中有害中间产物生成为目标的相关工艺理论和技术参数。

随工业发展和人类物质生活水平的提高，水环境污染已成为目前普遍关注的问题。水中的一些难降解有毒有害污染物，虽然浓度低，但危害大、去除难，传统给水处理工艺不能有效地去除这些有毒有害微污染物，直接威胁城镇供水水质安全。过渡金属羟基氧化物催化臭氧去除水中有机物技术是目前水处理领域的研究热点。本项目对不同过渡金属羟基氧化物催化臭氧去除水中有机物的研究结果发现羟基氧化铁具很强的催化活性和矿化水中有机物能力，但在反应体系中羟基氧化铁难于回收、易引起处理水的二次污染。利用天然矿物为载体制备复合型催化剂考察其催化效能及其实用性，发现了一些不足。在此研究基础上，通过不同方法合成磁性纳米羟基氧化铁催化剂，深入研究单独臭氧和催化臭氧去除水中有机物的效能及影响因素，确定氧化反应体系中的主导强氧化物种，探讨催化剂微观结构、表面特性与催化活性之间的内在联系，提出相关技术参数。研究发现磁性掺杂对磁性纳米羟基氧化铁的微观结构、表面特性、表面形貌和磁性能差异影响明显，随掺杂量的增加，合成的产物由磁性纳米羟基氧化铁逐渐转化为四氧化三铁材料，比表面积和饱和磁强度增大，表面零电荷点降低，表面形貌也有棒状转化成颗粒状。考察了磁性纳米羟基氧化铁的催化性能，发现特定掺杂量的磁性纳米羟基氧化铁能非常迅速催化臭氧去除水中有机物，且该催化剂具有良好的催化活性、稳定性和磁分离性能。反应过程中各种影响因素对催化臭氧去除水中有机污染物均有一定影响，其中溶液酸碱度和温度对催化活性影响尤为明显。羟基自由基是催化臭氧氧化过程中的强氧化活性物种，催化剂表面羟基对羟基自由基的生成有重要作用，推导了有机物降解途径。同时考察催化臭氧去除实际水体的除污效能，优化了相关工艺条件和参数。通过该项目研究，为纳米过渡金属羟基氧化物在实际水处理工程中应用提供了科学依据和技术参数，通过研究论文的发表，逐渐引起了国内外水处理领域相关研究人员对磁性纳米过渡金属羟基氧化物催化臭氧氧化技术的关注。项目研究成果已在国际高水平环境催化领域期刊上发表SCI论文4篇，EI论文2篇，获中国授权发明专利2项。