三维狄拉克半金属Cd3As2的超快与磁光光谱研究

This project is aiming for studying the ultrafast relaxation dynamics of photoexcited Dirac-like Fermions, as well as the magneto-optical responses such as kerr rotation and magnetic circular dichroism (MCD) effects in the most stable three dimensional (3D) Dirac semimetal Cadmium Arsenide (Cd3As2). The temperature dependent time-resolved mid-infrared (3-8μm) pump-probe ultrafast spectroscopy will be employed to study the influence of doping and defects as well as quantum confinement effect, etc, on the ultrafast relaxation dynamics of photoexcited Dirac-like Fermions and coherent phonons, and to understand the physical mechanism associated with the electron-electron scattering, electron-phonon scattering, and electron-impurity scattering, etc, for the Dirac-like Fermions in the typical 3D Dirac semimetal of Cd3As2. . The temperature dependent kerr rotation and MCD spectroscopy will be employed to experimentally confirm the different magneto-optical responses such as kerr rotation and MCD effects in 3D Dirac semimetal of Cd3As2 under different geometries of the applied electric and magnetic fields, and the associated physical mechanisms will be uncovered. The relationship between different magneto-optical responses and the most important nontrivial characteristics such as “chiral anomaly”and “Fermi arcs” will be understood and built up for 3D Wely semimetals. We believe that this project is fundamentally important for the development of ultrahigh-speed novel topological quantum optoelectronics based on Dirac semimetal of Cd3As2.

本项目拟开展三维狄拉克半金属Cd3As2中狄拉克型费米子的超快弛豫动力学过程实验研究，以及Cd3As2中磁光克尔、磁圆偏振光二色性（MCD）等磁光响应及其物理机制的研究。拟利用变温中红外时间分辨泵浦－探测超快光谱测量技术，研究掺杂、材料缺陷、量子限制效应等对三维狄拉克半金属Cd3As2中狄拉克型费米子以及相干声子的弛豫动力学过程的影响，并阐明相关的电子－电子散射、电子－声子散射、电子－杂质散射等物理机制。通过变温磁光克尔与MCD光谱测量技术，实验研究狄拉克半金属Cd3As2在不同外场（电场、磁场）配置下的磁光克尔旋转以及MCD等不同磁光响应及其物理机制，建立不同磁光响应对Wely半金属“手性异常”、表面费米弧等重要特性的光学指征手段，为发展以Cd3As2为代表的狄拉克半金属高速响应拓扑量子光电器件应用奠定基础。

狄拉克半金属Cd3As2是近年受到广泛关注的一类新型拓扑量子材料，不仅是新效应新物态研究的优良材料，在新型红外和太赫兹光电探测方面也具有潜在应用前景。本项目利用中红外时间分辨泵浦－探测瞬态反射谱与圆偏振光电流技术，开展了Cd3As2体材料、分子束外延Cd3As2薄膜材料在不同温度与光激发条件下的载流子弛豫动力学过程、相干声子的超快激发与探测、与手性相关的自旋极化光电流产生及相关物理机理的研究：理解了Cd3As2中复杂的瞬态反射谱（ΔR/R）响应的物理来源，明确其瞬态反射谱响应主要由折射率的变化主导；发现Cd3As2中几个皮秒量级的载流子寿命随温度升高而变长，热声子效应对Cd3As2中热电子弛豫的影响很小。结合双温模型理论计算与实验结果，进一步确定双温理论模型可较好地描述Cd3As2中光激发载流子的弛豫过程，揭示电荷屏蔽效应对电子−声子散射的影响可显著减小其载流子弛豫速率。掺杂使Cd3As2中载流子的弛豫速率增大四倍，而被杂质俘获的局域载流子则具有长达几十皮秒的弛豫寿命。利用超快激发在不同厚度Cd3As2薄膜中探测到相干声子响应，分析表明较厚薄膜中相干声子的激发与激光热效应下的应力波模型吻合。首次在Cd3As2薄膜中实现圆偏自旋光电流的激发与探测，分析探讨其物理起源主要来自分子束外延Cd3As2薄膜在外延应变下的空间反演对称性和能带结构变化：一是在外延应力下材料对称性破缺导致非线性能带的自旋劈裂，圆偏振光激发下引起自旋极化电子在动量空间的不对称分布；二是在外延应变下相变为拓扑绝缘体，CPGE响应来自于其表面态到导带或价带到表面态的光跃迁过程。本项目的研究成果深化了以Cd3As2为代表的狄拉克半金属中电声耦合和杂质散射对其载流子弛豫过程的理解，有助于推进其红外高速光电器件的设计应用，对狄拉克半金属新型量子材料中能带调控、手性相关的自旋光电流产生基础物理研究具有参考价值。