分层结构多功能催化剂协同控制燃煤烟气中NOx、Hg0和VOCs的机理研究

Coal-fired flue gas is one of the major cause of China’s severe air quality issues. However, it is a great challenge to remove the pollutants in flue gas with complex composition and wide temperature range. This project proposed a novel approach of simultaneous removal of multi-pollutants in flue gas using functionally graded catalysts. The study will firstly investigate the effects on preparation methods and parameters on the morphology and structure of the catalyst. Based on the analysis of physicochemical properties of the catalysts, the structure-activity relationship will be revealed. The competitive adsorption and diffusion of multi-pollutants on the catalyst surface will be analyzed for the optimization of the catalyst based on graded characteristics and active compositions, while the reaction pathways of simultaneous removal will be given. The anti-poisoning mechanisms of the catalysts will be proposed based on the effect of poisoning compositions including sulfur, alkali and particles on the reaction activity.

燃煤烟气是我国压缩型、复合型大气污染的重要原因之一。燃煤烟气成分复杂、排烟温度范围广，给烟气污染物的催化控制技术带来了挑战。针对燃煤烟气多种污染物协同脱除的基础科学问题，本项目提出利用水热/溶剂热法制备分层结构多功能催化剂，研究制备过程与参数对分层结构催化剂形貌结构的影响规律；揭示催化剂分层特性和形貌结构与NOx、Hg0和VOCs等污染物脱除过程间的构效关系；研究NOx、Hg0和VOCs等多种污染物在催化剂表面的竞争吸附机制和扩散规律，通过分层特性和活性组分的调控，形成可协同脱除烟气多种污染物的分层结构催化剂，揭示协同过程的反应机理；研究烟气中硫、碱金属和颗粒物等毒物对催化剂活性的影响规律，阐明具有分层结构的多功能催化剂的抗中毒机制，形成分层结构多功能催化剂协同控制NOx、Hg0和VOCs的新方法。

化石燃料燃烧产生的烟气污染物是我国压缩型、复合型大气污染的重要原因之一。目前我国大气污染物正从总量控制向总量控制与质量改善方向转变。在打赢蓝天保卫战的号召下，我国对包括燃煤电厂在内的工业锅炉、窑炉、机动车、船舶和化工工业等行业产生的污染物开展了深度治理。然而，不同行业使用的燃烧器结构各异、燃料组分复杂，直接造成了烟气成分复杂、排烟温度范围广波动大、排烟过程不连续等难题，给烟气污染物的催化控制技术带来了挑战。针对燃烧烟气中多种污染物协同脱除的基础科学问题，形成了静电纺丝-水热二步法合成具有分层结构纳米纤维催化剂的方法，同时发展了基于等离子体的催化剂理化特性调变方法。通过催化组分、配比的调控和优化，形成了适合NOx、VOCs、Hg和炭黑等污染物高效催化净化的Mn基、Ce基和钴基尖晶石等催化剂配方。通过反应工况的调节、考察前述催化剂配方对不同污染物控制的反应机理，并阐明催化剂结构对污染物脱出过程的构效关系，发现催化剂特殊的晶型、表面暴露形式、活性中心种类和催化剂分层特性等对污染物脱除具有重要影响。考察了NO、Hg等污染物共存条件下的污染物反应特性，并阐明了催化剂表面污染物脱除的竞争机制。考察了SO2和H2O等对SCR、Hg氧化和碳烟催化氧化反应等的影响机制。此外，项目组结合工业应用背景，试制了小型催化滤料，在250℃以下高效协同控制颗粒物和典型VOCs，具有较好的应用前景，为研究成果的工业化应用提供了支持。进一步地，研究拓展了等离子体强化催化净化工业烟气及船舶尾气的净化方法，并将Mn基分层复合催化剂配方投入工业化应用