基于有机胺水溶液吸收二氧化碳的本征动力学研究

An applicable heat and mass transfer model has the ability of prediction of intrinsic chemical kinetics, the momentum, heat and mass transfer coefficient, distribution of concentrations, velocities and temperatures in CO2 absorption process into aqueous amine solutions. However, the study of intrinsic chemical kinetics are still lacking so far due to the complicated CO2 absorption process, the industrial design and process are still depend on semi-theoritical methodology. Based on the transport theory and the experimental work of CO2 reacting with virous typical aqueous amine solutions in a wetted wall column reactor, this study supposed to do modification and combination to the existing heat, mass and momentum transfer model, with the chemical reaction models, finally develop a theoritical model which is expected to be developed and has the predictive ability of some key parameters as well as intrinsic chemical reaction parameters, and be able to guide the reactor design, process design, simulation and optimization of the CO2 absorption process.

在用有机胺水溶液化学吸收法捕集二氧化碳的过程中，本征反应动力学是关系工业应用的重要参数，而具有普适性的动量、质量和热量传递模型能够有效而较准确的计算化学反应动力学常数，质量传递系数，热量传递系数，反应物浓度分布，体系温度分布，速度分布等关键参数，然而由于吸收过程的复杂性，迄今为止，人们对这个过程的本征反应动力学研究非常有限，工业设计和运行仍然主要依靠半理论模型和方法。本研究拟基于传递理论和二氧化碳与几种典型的有机胺水溶液在湿壁塔反应器中的吸收实验为数据和理论基础，对气液反应过程的传热方程，速度方程和现有的传质方程进行一系列改进和耦合，联立反应动力学模型，最终建立一个基于理论的传递模型，使之能较精确的预测传质和传热等关键参数和本征反应动力学参数，对反应器设计，流程设计、工业过程模拟与优化具有一定的理论指导作用。

在用有机胺水溶液化学吸收法捕集CO2的过程中，本征反应动力学是关系工业应用的重要参数，而具有普适性的动量、质量和热量传递模型能够有效而较准确的计算化学反应动力学常数，质量传递系数，热量传递系数，反应物浓度分布，体系温度分布，速度分布等关键参数。然而由于吸收过程的复杂性，迄今为止，人们对这个过程的本征反应动力学研究非常有限，工业设计和运行仍然主要依靠半理论模型和方法。本项目对DEA-1,2-PD、EAE、MAE、IPAB等几种新型胺的基本参数（动力学、气液平衡模型、pKa、密度、粘度、折射率、物理溶解度等）进行了研究，实验参数可以用于中试放大和模拟等；通过stopped-flow装置，测量出叔胺和伯胺混合体系在不同体系（MEA+DEEA、MEA+DMEA）、不同温度（293-313K）、不同浓度下与CO2反应的表观反应速率常数，并提出了一个全新的模型去拟合实验得到的表观速率常数，该模型对混合胺动力学研究理论领域是一个很重要的补充。此外，本项目从分子结构层面对混合胺体系的反应动力学结果进行了解释，特别是链长对反应动力学、反应活化能的影响，对寻找更有效的混合胺体系提供了理论基础。.在本项目研究过程中，共发表高水平SCI论文20篇。共培养毕业博士研究生1名，毕业硕士研究生2名，在读博士研究生1名，在读硕士研究生4名。项目主要研究成果正在湖南大学进行进一步的中试验证。