水溶液中PAMAM分子结构的小角散射研究

结构性质独特的树枝状大分子PAMAM，有望在生物医药、资源环境等应用领域发挥重要作用。非常有必要深入研究水溶液中PAMAM的结构。小角散射技术(SAS)，在PAMAM水溶液的实验研究中作用不可替代。我们已利用小角中子散射（SANS）技术，成功测量分析出纯水溶液中4-6代PAMAM分子内部空隙以及形状大小等。本项目将进一步利用SAS技术研究溶液中加入酸后，4-6代PAMAM分子结构受pH值和阴离子（Cl-,Br-等）分布的影响。通过分析分子间相互干涉引起散射强度曲线的变化，得出分子间相互作用及分子末端氨基的电离情况。利用反差变化（contrast variation）SANS技术，仔细分析大分子的内部空隙以及形状及尺寸的变化。结合小角X射线散射（SAXS）分析原子序数较大的阴离子（Cl-,Br-等）在大分子周围的分布及其对PAMAM结构的影响。

树形大分子的结构性质独特，在药物传递基因载体等医药开发等领域的应用前景。利用先进小角中子散射和同步辐射小角散射技术研究PAMAM等树形大分子的溶液结构和性质。探索掌握了树形大分子溶液散射小角散射实验方法，发展了数据分析方法，完成了系列小角X射线和小角中子散射实验研究。观测到溶液中树形大分子二聚体，发展了二聚体形状因子的数学分析模型，并应用于二聚体含量定量分析。研究了PAMAM树形大分子溶液在加入盐酸、胆酸等情况下结构变化和相互作用，实现了溶液中粒子间存在相互作用时实验数据的分析，得到阴离子与树形大分子的结合和分布等信息。分析得到第三代PAMAM与PPI树形大分子在溶液中结构的差异性，发现相比前者后者具有密度更均匀表面基团更紧凑的结构，从而导致了它们具有与阴离子表面活性剂SDS分子的不同聚集行为，这一结果有助于解释两种分子细胞毒性的差异。本项目促进了中子和同步辐射X射线手段等大科学平台装置的应用，为深入理解树形大分子结构性质提供了新的实验数据。