新型二维TM-C-S（TM=Ti, Zr, V, Nb）超导材料的设计及物性调控

Two-dimensional superconductors possess important practical values owing to the unique structures and electronic properties. However, the known two-dimensional superconductors exhibit the low Tc which limits their practical applications. Therefore, designing novel two-dimensional superconductors and exploring effective methods to enhance the Tc have attracted a lot of attention. Here, using the first principle calculations on the basis of density functional theory, combining the crystal structure prediction technique based on particle swarm optimization algorithm, we design a series of new two-dimensional transition metal carbosulfides which are thermally and dynamically stable, then explore its potential as a high Tc superconductor. Meanwhile, we discuss the relationship between structures, bonding modes, electronic properties, phonon properties and Tc and point out the mechanism for superconductivity. Further, we adjust the electronic properties and Tc of new materials by means of strain, high pressure, carrier doping, and chemical adsorption in order to estabilish the relationship between the regulation parameters and Tc. Finally, the optimal regulation scheme for enhanced Tc of new materials is obtained, which will provide a new idea for exploring other two-dimensional superconductors with high Tc.

二维超导材料由于其独特的结构和电子特性在超导微纳器件中具有重要的实用价值，然而目前已知的二维超导材料超导转变温度较低，限制了其实际应用。因此设计新型二维高温超导材料并探索其超导转变温度的调控手段成为备受关注的超导前沿领域。本项目拟选择第IV、V副族过渡金属碳硫化合物TM-C-S(TM=Ti、Zr、Hf、Nb和Ta等)为切入点，利用基于粒子群优化算法的晶体结构预测技术和基于密度泛函理论的第一性原理计算方法相结合，设计常压下热力学和动力学稳定的新型二维材料，并探索其成为高温超导体的潜力；分析新材料的组分、晶体结构、成键方式、电子和晶格动力学等性质与超导转变温度间的关系，揭示其超导的微观机制；同时采用应力、高压、载流子掺杂、化学吸附等手段对新材料的电子性质和电声耦合相互作用等进行调控，建立调控参量与超导电性的联系，获得提高新材料超导转变温度的最佳调控方案，为探索其它二维高温超导材料提供新思路。

功能材料是新型材料行业中的核心，是社会发展、国防建设的先导。如何缩短新材料的研发周期成为材料研究的热点问题。微观晶体结构决定了材料的宏观性能，结构预测和第一性原理计算有助于快速筛选出具有某些特殊功能的新材料，为实验合成提供有效指导，从而缩短新材料研发周期，减少研发成本。本项目利用晶体结构预测技术和第一性原理计算相结合，在极端条件(低维、高压、高温等)下设计新型功能材料，围绕二维超导材料、二维多铁材料，高温超导材料，高能量密度材料和超硬材料等设计开展研究工作，代表性成果有(1) 设计了一种新型二维多铁材料ReWCl6，通过对Re（W）原子进行反向的微小移动获得了极化率完全不同的两种晶体结构，并实现电场对其磁相变的调控，揭示了电控磁独特的机制，为继续探索电场可调控的多铁材料提供了新思路; (2) 预言了一系列高压诱导二元和三元“硼笼”基高温超导材料MnB12、LaB8和LiLaB8等，给出了其高温超导的物理机制,为后续设计轻质元素笼型化合物提供研究基础；(3) 设计了一种含戈薇格硼层的二维高温超导材料MnB3, 提出戈薇格硼对其超导电性的重要贡献，为后续设计二维高温超导材料提供思路。在本项目资助下，项目负责人以第一作者/通讯作者共发表SCI 学术论文12 篇,包括ACS Materials Letters 1篇、Materials Today Physics 1篇、 Physical Review B 1篇、Nanoscale 2篇、Journal of Materials Chemistry C 3篇、Physical Chemistry Chemical Physics 1篇、Inorganic Chemistry 1篇、Chinese Physics Letters 1篇以及Results in Physics 1篇；受邀在Chemical Science撰写高压下新型功能材料设计综述1篇；合作发表Nature Communications 1篇。项目负责人在本项目资助下参加学术会议5次，含特邀报告1次；培养研究生2名，协助培养硕士研究生4名。