长江枯水期河漫滩氧化亚氮的形成机制与氮氧同位素组成特征以及向大气释放通量研究

Nitrous oxide (N2O) is one of main greenhouse gases, N2O emitted from rivers is a key component of atmospheric N2O budgets. The hydrological and biogeochemical processes significantly influence N2O productions and emissions within a large river network. The mechanisms and emissins of N2O from floodplains is still unclear during dry seasons. This project will study N2O emission dynamics, mechanisms of N2O productions, its emission fluxes and regional budget from typical floodplains in the Changjiang River network. By adopting the methedologies as in-situ field observation, nitrogen-oxygen isotopes analysis technique, gas chromatography-mass spectrum analysis, microbiological molecular methods, MIMS denitrification measurement, high-performance size-exclusion chromatography, fluorescence spectrophotometer, as well as Riverstrahler model, the project will study nitrogen transformation processes, N2O “source-sink” mechanisms and its emissions, and the response of N2O emissions to river nitrogen export. The project will establish an integrated nitrogen cycling model and N2O emissions model to illustrate changes of riverine nitrogen fluxes and their influencing mechanisms under changing human activities. This study will clarify the theoretical basis of riverine nitrogen transportation and transformation and is helpful to better understand regional nitrogen cycle and N2O source-sink balance.

大气氧化亚氮（N2O）是主要的温室气体之一。河流N2O排放是大气N2O的重要组成部分，河流系统的水文过程和生物地球化学过程显著影响N2O产生过程与排放通量，枯水期河漫滩作为河流系统的组成部分，其N2O的形成机制及对河道系统N2O排放的贡献仍不清楚。本项目拟选择长江干支流典型河段，围绕河漫滩N2O的释放的动力学过程—河漫滩N2O的形成机制—河漫滩N2O释放通量与相对贡献，拟采用氮氧同位素技术、气相色谱-质谱联用分析技术、功能微生物与功能基因分析技术、膜进样质谱仪分析技术、河流Riverstrahler分级技术等，研究河流水体以及河漫滩沉积物氮的迁移转化过程、N2O的源-汇机制及排放过程、及其与河流氮输送过程之间的关系；建立综合的长江水系氮循环模型与N2O排放模型。本研究为阐明河流氮迁移转化的关键过程提供理论基础，为理解区域氮循环和N2O的源-汇收支提供科学依据。

项目背景：.河流N2O排放是大气N2O的重要组成部分，河流系统的水文过程和生物地球化学过程显著影响河流N2O排放，枯水期河漫滩N2O的形成机制及其对河道N2O排放的贡献仍不清楚。本项目选择长江典型河段，综合采用氮氧同位素技术、河流River Strahler分级技术等，研究河流及河漫滩N2O的源-汇机制及排放过程；建立综合的长江水系氮循环与N2O排放模型。.主要研究内容：.河流 N2O 释放动力学过程、释放率及时空变化规律研究；N2O 氮氧同位素组成与形成机制；影响河漫滩和河流N2O 形成的关键环境因子；河流水系尺度上 N2O 的排放总量与区域收支模型。.重要结果和关键数据.1..提出了流域尺度上长江水系N2O排放与氮循环的模型及关键参数.本项目获取了长江水系主要水文参数，包括不同级别河流水深、流速、坡度、特别是河流水体表面积；提出了N2O的转化速率（Vf, m yr-1）和周转率（ζ, yr-1）概念；构建河流DIN与N2O转化的动力学方程，量化了N2O的 Vf值；模拟了长江N2O排放通量。识别了长江N2O排放的热点区域。.2..分析了长江典型河湖N2O氮氧同位素和SP的时空变化特征.研究阐明了N2O的δ15N的波动范围为-3.7 – 11.0 ‰，均值为3.8 ± 2.7 ‰；N2O的δ18O的波动范围为16.3 – 67.7 ‰，均值为46.4± 11.7 ‰；N2O的SP值的波动范围为7.6 – 32.3 ‰，均值为16.1 ± 4.4 ‰。揭示了反硝化作用和硝化作用是长江N2O的主要形成机制。.3..长江水系温室气体释放系数K600的估算：STRICT-K600技术.本项目获得河流系统温室气体排放的气体扩散关键参数(K600)的变化范围，分析了不同河流K600变化的时空差异和主要控制因素，构建了一个自主的K600模型，即：STRICT-K600技术。.4..长江河漫滩N2O释放速率和通量.本项目获得了长江河漫滩N2O的平均释放速率约0.67 ± 0.21 μg N m-2 h-1，释放通量约为0.024 t N yr-1。.科学意义：.长江水系的氮污染及N2O排放，是国际相关氮循环与温室气体排放研究的前沿和热点。本项目围绕长江氮循环、N2O排放及同位素组成变化，开展的相关研究为阐明河流氮迁移转化的关键过程提供理论基础，为理解区域氮循环和N2O 的源-汇收支