活性污泥对三氯生的降解性能及其代谢产物形成机制

Triclosan is a popular international broad spectrum antimicrobial agent, which is widely used in personal care products of daily use, such as toothpaste, mouthwash and so on. With the extensive use of personal care products, triclosan and its metabolites (mainly methyl-triclosan) are accumulated in the environment and biological systems, which is harmful to ecosystems and human health. Triclosan is an emerging and persistent environmental pollutant, which enters into the water environment with the sewage discharge. The objects of study are the antibacterial agent triclosan and its metabolites methyl-triclosan. The sorption and degradation of triclosan by activated sludge is studied under aerobic, oxic and anaerobic conditions, taking into account the key influencing factors. The mechanism of triclosan degradation is to be clarified in the research. The accumulation of methyl-triclosan onto activated sludge and influencing factors also are to be studied. Whether methyl-triclosan can be degradated by activated sludge? The proportion of triclosan transformed into methyl-triclosan and its key factors are to be also studied in activated sludge. The formation mechanism of methyl-triclosan is to be clarified by methyl sources and impacts of factors. The material balance analysis reveals transformation of triclosan in activated sludge system. The research will be help to reduce the accumulation of triclosan and methyl-triclosan in the environment and biological systems and mitigate the environmental risks to ecosystems and human health.

三氯生是一种国际流行的广谱高效抗菌剂，广泛应用于牙膏、漱口水等个人护理品中。随着个人护理品的大量使用，三氯生及其代谢产物(主要是甲基三氯生)在环境与生物系统中积累，对生态系统和人体健康带来危害。三氯生是一种新兴的持久性环境污染物，随污水处理出水排放是其进入水环境的主要途径。本项目以污水中抗菌剂三氯生及其代谢产物甲基三氯生为研究对象，在好氧、缺氧与厌氧条件下，研究活性污泥对三氯生的吸附与降解性能及其关键影响因素，并阐明三氯生降解机理；同时也研究三氯生代谢产物甲基三氯生在活性污泥中的累积与影响因素，甲基三氯生能否被活性污泥降解。三氯生在活性污泥中转化为甲基三氯生的比例及其关键影响因素，从甲基来源及其影响因素等方面阐明甲基三氯生形成机制；并通过物料平衡分析揭示三氯生在活性污泥中的迁移转化规律；为减少三氯生与甲基三氯生在环境与生物系统中的积累、减轻其对生态系统和人体健康的环境风险奠定重要理论基础。

本项目研究活性污泥对三氯生的降解性能及其代谢产物形成机制。首先，建立并优化了污水和污泥中TCS的分析方法，污水中的TCS采用固相萃取（SPE）富集，高效液相色谱（HPLC）检测；污泥经冷冻干燥后采用超声振荡提取TCS，再经过SPE-HPLC检测。SPE-HPLC-UV法检测TCS时，定量检出限达5μg/L，水样和泥样的加标回收率高。. 采用活性污泥失活法，研究好氧活性污泥对TCS的吸附性能。主要考察了失活污泥对TCS的吸附平衡时间，在10-30℃范围内建立吸附等温式并研究失活污泥对TCS的吸附热力学、吸附动力学特性，考察了pH值、离子强度和污泥浓度对吸附的影响，最后探讨了活性污泥对TCS的吸附等温线和相关参数。结果表明，不同污泥浓度的好氧灭活污泥对不同初始浓度的TCS的吸附规律一致，吸附在1h达到平衡，吸附平衡后，不同污泥浓度的污泥对TCS的平均吸附率不同；在10-30℃范围内，失活污泥对TCS的吸附均符合Freundlich吸附模型与线性吸附模型，随温度的升高，分配系数（Kd）降低，吸附是一个自发的放热过程，.采用序批式实验来分别研究了不同状态活性污泥（好氧、缺氧和厌氧）对TCS的降解情况，结果表明，反应初期，TCS会迅速的吸附在污泥上，造成水相中TCS的浓度迅速降低，泥相中浓度迅速增加。TCS初始浓度为50-200μg/L时，好氧活性污泥能较好的降解TCS，反应7天后对TCS的降解率达到50%以上，且随反应时间的延续，TCS能被继续降解，降解产物有甲基-三氯生，好氧降解符合伪一级反应动力学。缺氧和厌氧条件下虽然系统中TCS的总浓度有所降低，但很难有效降解TCS。. 另外还研究多种改性吸附材料对污水中三氯卡班（TCC）、三氯生（TCS）的吸附。以红砖、高岭土、沸石、黄土为原材料，通过HNO3、NaOH、FeCl3对原材料进行改性，考察改性前后吸附去除TCC、TCS的效果。改性后红砖和黄土对TCC、TCS的吸附去除率大幅度提高。应用XRD、SEM、BET等表征手段，对改性前后的红砖和黄土进行了表征，分析改性前后的红砖和黄土的结构性质的变化。结果表明改性前后并没有改变原红砖粉和黄土的晶体结构，铁组分没有进入红砖粉和黄土的内部晶格，而是包裹在颗粒的外表面上。