可见光响应型MOF光催化晶态材料的设计、制备及其降解有机污染物研究

本项目针对目前环境有机污染物的危害性和现有处理方法的缺陷，提出研制新型高效率的可见光响应型MOF光催化晶态材料，从而提高太阳能利用率，为水污染处理提供新的途径和方法。基于前期MOF单晶材料降解有机污染物的工作基础和广泛的文献调研，我们提出利用具有（近）可见光区吸收和良好半导体特性的刚性平面共扼有机单元（例如芴或四硫富瓦烯衍生物等）与过渡金属离子配位，构筑具有可见光响应和较小能带间隙的高效MOF光催化晶态（单晶和纳米晶）材料。同时，探索反应条件和规律及微观结构与本征性能的关系，定量分析材料结构因素对光催化性能的影响。此外，对此类新材料中的光催化行为进行更为深入的理论分析，建立光催化的机理模型，增加理论预见性，逐步实现具有良好功能特性的新型可见光响应型MOF光催化晶态材料的半定向和定向合成，期望通过此领域的研究为新型可见光响应型光催化剂的设计提供新思路。

针对目前环境有机污染物的危害性和现有处理方法的缺陷，本项目提出研制新型高效率的可见光响应型MOF光催化晶态材料，从而提高太阳能利用率，为水污染处理提供新的途径和方法。完成了四个系列的具有可见光响应和较小能带间隙的MOF单晶材料的制备，对其进行单晶结构、比表面积、固体漫反射等基本表征。选择了具有代表性的模型污染物，包括带电荷和中性分子（如阴阳离子型染料和苯酚），通过光催化降解过程动力学、中间产物检测、活性物种鉴定，考察了MOF晶态材料的可见光光催化降解情况，分析了材料结构因素对光催化性能的影响，探索了反应条件和规律以及微观结构与本征性能的关系，建立MOF晶态材料的光催化反应模型。通过密度泛函Castep代码计算，获得光催化固体材料的能带结构、电子态密度、不同轨道电荷分布等重要信息，增加理论预见性，期望通过此领域的研究为新型可见光响应型光催化剂的设计提供新思路。