利用同步辐射X射线磁性圆二色和中子衍射研究MnxFe2-x(P,Si)化合物的结构与磁性

MnxFe2-x(P,Si) compounds is one of the best candidate materials for room-temperature magnetic refrigeration. however, the origin of magnetic moment and the magnetic structure of the compounds are still unclear. MnxFe2-x(P,Si) compounds will be prepared by using high-energy ball milling and solid-state-reaction sintering method. The magnetic measurements will be carried out in SQUID/VSM magnetometer. The XMCD (X-ray Magnetic Circular Dichroism) at Fe L3, L2 edges and Mn L3, L2 edges in MnxFe2-x(P,Si) compounds will be measured in a synchrotron radiation setup at room temperature, low temperature, just above and below the phase transition temperature, respectively. The direction and size of orbital and spin magnetic moment of Fe and Mn atoms can be extracted from the XMCD data by using sum rules. On the basis of neutron diffraction study on single crystal and polycrystalline MnxFe2-x(P,Si), we obtain the atomic positions and also the sizes and directions of magnetic moments, while the magnetic structure of MnxFe2-x(P,Si) is determined. By combining the results of XMCD and neutron diffraction with the magnetic studies, we provide a reliable correlation between the magnetic structure and the origin of magnetism for the further experimental and theoretical studies on this new magnetic refrigerant.

MnxFe2-x(P,Si)系列化合物是具有巨磁热效应的室温磁制冷材料.至今还不清楚该系列化合物磁性的来源和磁结构与相变的关系, 从而影响了其相变物理机理的研究和确定. 本项目采用高能球磨和固相反应烧结技术制备MnxFe2-x(P,Si)系列化合物样品. 采用SQUID和VSM测定样品的磁性. 利用同步辐射装置测量样品在室温, 低温及相变温度前后的Mn, Fe原子 L3, L2吸收边的X射线吸收磁圆二色（XMCD）. 根据XMCD数据通过求和规则获取Fe, Mn原子的自旋磁矩和轨道磁矩的大小及方向. 通过对多晶及单晶样品MnxFe2-x(P,Si)的中子衍射实验, 进一步确定各个原子占位情况和Fe、Mn原子的磁矩大小和取向, 进而确定其磁结构. 将XMCD, 中子衍射结果及该样品磁性相比较, 探究其磁性来源与磁结构之间的内在关联, 为该系列化合物的进一步实验与理论研究提供可靠的依据.

当今世界迫切需要节能环保型制冷技术和新型能源技术。目前，磁制冷技术以其高效，节能，环保等优点引起广泛关注。Fe2P型MnFe(P,Si); MnFe(P,Ge); MnFe1-xZx(P,Ge):Z=Co，Ni; Mn1-xFeZx(P,Ge):Z=Co，Ni化合物以其优异的磁制冷性能和廉价的成本等特点，有望成为室温磁制冷材料最佳候选材料之一。.本项目主要采用高能球磨固相反应方法制备单相性 MnFe(P,Si); MnFe(P,Ge); MnFe1-xZx(P,Ge):Z=Co，Ni; Mn1-xFeZx(P,Ge):Z=Co，Ni系列化合物。用磁性测量等测定样品的磁性数据，研究材料的磁热效应。.用X射线吸收精细结构技术获取了样品的微结构信息。分析了MnFe(P,Si); MnFe(P,Ge); MnFe1-xZx(P,Ge)：Z=Co，Ni系列化合物Fe，Mn，Ni，Co，Ge K边的X射线吸收精细结构光谱，得出结论：在MnFe(P,Si); MnFe(P,Ge); MnFe1-xZx(P,Ge):Z=Co，Ni系列化合物中Fe，Ni, Co原子主要占据3f晶位，Mn原子占据3g晶位。在3f层上Fe原子与Mn/Fe原子构成三角形平面，该三角形大小在铁磁与非铁磁结构之间有着巨大的变化。这个变化可能来自于磁弹耦合，而磁弹耦合本身在该样品的一级相变当中起着非常重要的作用。. 根据X射线磁性圆二色谱数据通过求和规则获取Fe, Mn原子的自旋磁矩和轨道磁矩的大小及方向。我们对样品MnFeP0.80Ge0.20进行了在不同磁场下Mn/Fe原子 L2,L3边X射线磁性圆二色谱的测量。利用XMCD加和法则进行数据分析表明：Mn原子和Fe原子磁矩趋向同一方向，并且Mn原子磁矩总大于Fe原子磁矩。