新型生物基介电弹性体复合薄膜的设计、绿色制备及性能研究

Dielectric elastomer (DE) is a new type of electroactive polymer. The dielectric elastomer actuator (DEA) composed of DE has been widely used in bionics, biomedicine, optics, Microsystems, aerospace and other fields. At present, how to solve the problem of low modulus, low dielectric loss and high dielectric constant of DE to realize large deformation at low voltage is an important scientific problem to be solved urgently in this field. In this project based on percolation theory, graphene oxide (GO) was selected as the material and silicone rubber (PDMS) as the polymer matrix. Firstly, the GO is functionalized by chitosan (CS) for promoting the uniform dispersion of GO with the molecular level. The solution blending method synergistic electrostatic effect was used to realize the combination of the filler and the polymer, and the GO in-situ reduction and PDMS curing were simultaneously realized by the solvent evaporation phase separation method. The aim was to construct a new type of biological dielectric elastomer film. The process conditions of modification of GO by CS were systematically studied. The intrinsic relationship between interface structure, microstructure, dielectric properties and driving characteristics was studied, and the regulation mechanism of dielectric elastic dielectric elastomers was also discussed. The project provides theoretical guidance for the design and development of the biological dielectric elastomer, and the development of the application of green and environment-friendly dielectric elastomer actuators.

介电弹性体(DE)是一种新型电活性聚合物，由DE构成的介电弹性体驱动器(DEA)已广泛应用于仿生、生物医学、光学、微系统及航空航天等领域。目前如何解决DE的低模量、低介电损耗和高介电常数兼顾问题，实现低电压下大形变是该领域一项亟待解决的重要科学问题。因此，本项目基于逾渗理论，以氧化石墨烯(GO)为起点，以硅橡胶(PDMS)为聚合物基体，首先依托环境友好的生物材料壳聚糖(CS)实现对GO插层或包覆修饰，促进GO分子级均匀分散。采用溶液共混方法协同静电作用实现填料与聚合物复合，进一步采用溶剂蒸发相分离成膜法，同步实现GO原位还原和PDMS固化，旨在构建新型生物基石墨烯介电弹性体薄膜。系统研究CS可控修饰GO工艺条件；重点研究界面结构-微观结构-介电性能-驱动特性之间的内在联系，探讨介电弹性体性能调控机理。为生物基石墨烯介电弹性体设计开发以及开拓绿色、环境友好介电弹性体驱动器应用提供理论指导。

本项目以聚二甲基硅氧烷（PDMS）为基体，以rGO为功能填料，通过不同的工艺制备了具有不同结构和性能的rGO/PDMS功能复合材料。.1、使用简单和环保的方法，使用壳聚糖（CS-RGO）制备了高度分散的还原氧化石墨烯纳米生物杂化物。获得了高度分散的CS-RGO悬浮液。CS-RGO/PDMS复合材料表现出优于RGO/PDMS的性能。CS-RGO/PDMS在介电常数和损耗之间实现了更好的平衡。这些发现为设计和制备高介电常数RGO/聚合物复合材料提供了一种策略。.2、预先构建rGO填料骨架并渗透回填PDMS基体的工艺制备具有三维填料网络的rGO/PDMS复合材料。基于天然阳离子聚合物壳聚糖（CS）与GO之间的静电和氢键作用，通过水热反应和冷冻干燥的方式制备了CS-rGO气凝胶（CGA）。在CS的作用下，CS还原与水热反应还原具有协同效果，使得CS-rGO的还原效果远远高于rGO。最后，将PDMS回填至CGA骨架中，制备了具有良好介电性能的CS-rGO/PDMS（PCGA）复合材料，保证了介电常数和介电损耗的平衡。将PCGA组装为电容式传感器，并研究了其电容传感特性。结果表明，由于优异的机械性能、高介电常数和介电损耗的协同作用，该传感器具有良好的传感性能，在0-7 kPa的压力范围内具有0.058 kPa-1的高灵敏度和0-140 kPa的宽检测范围。此外，该传感器可以实时监测步行、肘部弯曲以及手指按压等动作信号。.3. 通过羟基硅油乳液和GO共混成型并原位还原的新型高效策略制备具有三维填料网络的rGO/PDMS复合材料。由于胶乳粒子对rGO的空间排斥作用，rGO被限制在胶乳粒子的界面处，形成了相互连接的三维隔离结构导电网络。得益于三维的rGO填料网络，rGO/PDMS复合材料的具有优异的导电性能和低逾渗阈值（0.23 vol%），实现低rGO负载下有效的电子传输，这赋予了其优异的柔韧性和机械变形能力。基于rGO/PDMS复合材料的应变传感器表现出优异的灵敏度（44.01）、超宽的应变范围（300%）和良好的稳定性（2500次循环）。