基于有机场效应晶体管微流控纸芯片的食品农残检测研究

In this project, a novel strategy for on-line, real-time, and exact detection of pesticide residues in food is developed on microfluidic paper-based analytical device (μ-PAD). Microfluidic paper-based organic field effect transistor analytical device (OFET-μ-PAD) is proposed for the very first time. Novel sensing strategies, including expanded gate electrode modified by aptamer as well as dielectric substance based on imprinted hydrogel, are demonstrated on OFET-μ-PAD for highly sensitive, highly selective, low-cost, label-free, and rapid detection of pesticide residues in food. Highly reproductive optical signal transformation for OFET-μ-PAD is proposed for the very first time to develop visual imaging analysis on smart-phone with novel smart-phone control strategies. Therefore, expensive and professional electrical analysis apparatus could be abandoned to establish a novel analytical strategy for instrument-free, simple, and high-throughput detection of pesticide residues in food, providing the analytical theory and technological base for the household and popular detection of pesticide residues in food. This project is of great scientific importance, and innovative research results will be obtained.

本项目拟在微流控纸芯片(μ-PAD)上建立现场即时、准确的食品农残检测新方法。首次提出有机场效应晶体管微流控纸芯片(OFET-μ-PAD)技术，开发基于核酸适配体的拓补栅极传感新机制与基于分子印迹水凝胶的介电质传感新机制，实现低成本、快速、免标记、高灵敏度、高选择性食品农残检测。首次提出OFET-μ-PAD的高保真光信号转化新技术，发展OFET-μ-PAD的手机成像分析与控制新手段，摒弃昂贵、专业的OFET电信号分析设备，建立免仪器、简单易用、可视化、高通量的食品农残分析新策略，为实现大众化、家庭式食品农残检测奠定理论与技术基础，具有重要的科学意义，有望获得具有一定特色的创新性研究成果。

构建新型生物传感平台，实现癌症等重大疾病相关生物标志物的快速、简单、高灵敏、高选择性分析检测，为疾病早期诊断与临床治疗提供新技术和新方法，具有重要的科学研究意义。本项目发展了一系列高灵敏度、高选择性电化学与光致电化学传感平台及蛋白、核酸、酶等癌症标志物的信号放大检测策略，为有机场效应晶体管传感平台的信号传导新机制研究与放大新策略开发奠定了基础。将催化发卡自组装与链式杂交生长反应偶联，借助G四联体DNAzyme对4-氯-1-萘酚的生物催化沉积反应，首次发展了高灵敏均相光致电化学生物传感新技术，研究成果发表在Biosens. Bioelectron.上。借助p-萘磺酸电嫁接技术，制备了具有类氧化石墨烯特性的均相电化学生物传感电极，该电极表现出对单链DNA和双链DNA吸附亲和力的显著差异。我们基于该电极不仅首次构建了比率均相电化学传感策略，还发展了新型光电流信号输出与传感策略，实现了简单、灵敏的均相光致电化学生物传感新技术，研究成果分别发表在Anal. Chem.和Biosens. Bioelectron.上。研究发现了一种具有荧光可控转化能力的DNA银纳米簇模板序列，探明了模板序列中的绿色荧光发射片段与红色荧光转化片段，并系统考察了模板片段之间的相互作用原理，并发现了该DNA银纳米簇的两种荧光转化机制。基于该发现，我们进一步构建了两种比率荧光纳米簇信标，实现了核酸片段与MicroRNA的超灵敏检测，研究成果均发表在ACS Appl. Mater. Interfaces上。在氧化铟锡导电玻璃表面，利用二氧化碳激光可控直写技术，原位制备了三维多孔石墨烯电极，并实现了抗坏血酸、多巴胺和尿素的高选择性、高灵敏度均相电化学检测，研究成果发表在Analyst上。.在国家自然科学基金的资助下，在 Anal. Chem.，ACS Appl. Mater. Interfaces，Biosens. Bioelectron.，Analyst等学术期刊上发表 SCI 收录论文10篇，其中影响因子5.0以上SCI研究论文9篇。获中国分析测试协会科学技术二等奖1项（第二位）、青岛市科学技术自然科学二等奖1项（第三位，已公示）。授权发明专利1件。项目组参加了2016全国生命分析化学学术大会和第十三届全国分析化学年会进行学术交流。