多同位素联合SIAR模型解析城市化进程中水源地水体氮的来源及其迁移转化机制

This work is proposed to deal with research on the nitrogen pollution mechanism and the quantification of nitrate sources in the East Tiaoxi watershed. The water environment in the East Tiaoxi watershed will be studied by using the theory and method of the environmental geochemical study, using of multivariate statistical analysis, such as, cluster analysis, principal component analysis, using nitrogen-oxygen isotopes and hydrogen-oxygen isotopes and using SIAR model. The spatial-temporal characteristics of water quality will be found, the status of nitrogen pollution will be evaluated in East Tiaoxi. The variable characteristics of nitrogen-oxygen isotopes and hydrogen-oxygen isotopes composition will be revealed. The identification and quantification of nitrogen sources will be indicated in East Tiaoxi watershed. The flux of nitrogen pollutants into East Tiaoxi and the factors effected the flux will be predicted. The nitrogen pollution mechanism of water will be expounded. The research could provide the scientific basis to control nitrogen pollution in the East Tiaoxi watershed. It could improve the theoretical basis for pollution source identification and quantification in water environment. It will be conducive to the control of water quality and has effective utilization of water resources in water source areas with rapid urbanization.

本研究拟以东苕溪流域水环境为研究对象，开展水体氮污染机制及源解析的定量研究。利用环境地球化学研究理论和手段，通过聚类分析、主成分分析等多元数理统计分析方法，结合硝酸盐的氮氧同位素和水的氢氧同位素方法，运用SIAR模型，以期明晰水质的时空变化规律，评估水体氮污染现状，揭示东苕溪流域水体硝酸盐N、O同位素组成和水H、O同位素组成和它们的变化特征，进行东苕溪流域水体氮污染源解析的定量分析，预测氮污染物的入河通量，探讨引起氮输送量变化的影响因素，阐明水体氮污染机制，力求为有效抑制东苕溪水体氮污染提供重要的理论依据，为完善水环境污染物源解析技术提供科学依据，将有利于城市化进程中水源地水质的达标控制和水资源的有效利用。

本项目明确了东苕溪流域水体和千岛湖的主要污染物是TN,NO3-是TN的主要存在形式。在东苕溪上游土壤氮是主要的硝酸盐源,其余是降水;中游地区依次为污水/粪肥,化肥,土壤氮和降水;下游地区依次是化肥,污水/粪肥,土壤氮,工业废水和降水。化肥和土壤氮是千岛湖氮最主要的来源,降水对千岛湖水体氮的贡献最小。底泥氮的释放对千岛湖底层水体具有一定影响。城市水体西溪湿地和运河各NO3-源的贡献率:生活污水/粪肥>土壤氮>化学肥料>降水。在人类活动强度大的区域生活污水及粪肥的污染严重;在人为干扰较少的地区,降水的影响也不可忽略。东苕溪和千岛湖中硝化反应明显而反硝化作用不显著。硝化作用和反硝化作用是西溪湿地水体氮最重要的生化反应过程。西溪湿地同位素分馏系数在-0.7%~-1.0%之间,反硝化脱氮能力在22~798kg N•ha-1y-1之间,表明湿地的脱氮潜力较大。运河部分水体存在反硝化作用。利用河流和湖泊底泥反硝化脱氮的装置NO3-的去除率高达0.032-0.11 mg N •(L•h)-1。反硝化作用产生的同位素分馏对利用SIAR模型计算各NO3-源的贡献率产生不同程度的影响,其中对生活污水/粪肥和化学肥料的影响很大,对土壤氮的影响其次,对降水的影响最低。杭州大气降水线:δ2H-H2O =8.92δ18O-H2O +26.40（R2=0.94, n=77）。杭州市降水中的δ15N-NO- 3平均值为-0.1‰,夏季化肥频繁施用导致δ15N-NO- 3值偏负;冬季北方取暖煤燃烧排放的NO3-增加使δ15N-NO- 3值偏高。在杭州大气中车辆排放（约34%）和煤炭燃烧（31%-38%）是氮氧化物的主要来源,其次是生物质燃烧 (22%-25%),土壤排放所占的比重最小（5%-11%）。降雨和地表径流年均入东苕溪的水量分别为4.458×107 m3•a-1和6.791×108 m3•a-1。降雨补给东苕溪总氮量,NO3--N量和NH4+-N量分别为127.9 t•a-1、35.66 t•a-1和41.01 t•a-1。地表径流补给东苕溪总氮量为3.345×103 t•a-1;NO3--N量为1.745×103 t•a-1;NH4+-N量为2.7×102 t•a-1。本项目改进了水环境氮污染物源解析技术,为有效抑制水源地水体氮污染提供重要的理论依据,将有利于城市化进程中水源地水质的达标。