云中过程对铁溶解性影响因素的研究：基于云水和云滴残余物观测

Water-soluble iron (Fe) is an important microelement for limiting photosynthesis of marine phytoplankton, especially in high nutrient low chlorophyll (HNLC) oceans. The external source of bioavailable Fe (water-soluble Fe) in open ocean waters is mainly from dry and wet deposition of atmospheric aerosols. Cloud processing plays a vital role in affecting aerosol Fe dissolution, however, understanding on the effect of cloud processing on aerosol Fe dissolution is still limited. This project uses a variety of methods including cloud water measurements combined with Visual MINTEQ 3.0 model and cloud droplet residue experiments, to explore the effects of pH value, soluble Fe(II) or Fe(III) concentrations and their fractions, soluble Fe(II) or Fe(III) complex types of cloud water, chemical composition or type of Fe-containing cloud droplet residue as well as irradiation on Fe dissolution. It is expected that the project will provide further scientific insights for the contribution of long-range transportation of atmospheric aerosol on Fe dissolution.

可溶铁是生命体生长所需的微量元素，特别对高氮低叶绿素海域表层浮游植物的光合作用发挥了重要的作用。大气气溶胶干湿沉降是高氮低叶绿素海域表层可溶铁的最主要来源。其中，云中过程是影响大气气溶胶中铁溶解性一个极为重要的途径，但目前对该途径的认识比较有限。本项目拟结合云水观测、模式计算和云滴残余物分析方法，系统性地研究云水pH、可溶Fe(II)或Fe(III)浓度和比例、可溶Fe(II)或Fe(III)配合物类型、云滴残余物中含铁颗粒类型或化学组成和光照条件对云水中铁溶解性的影响和制约条件。分析结果可为进一步研究大气传输过程如何影响大气气溶胶中铁溶解性提供科学依据。

云中过程二次组成形成潜在增加气溶胶铁(Fe)的生物利用度。 本研究利用地面逆流虚拟冲击器结合实时单颗粒气溶胶质谱仪在中国南某山区开展云滴残余物的含铁云残中二次产物形成进行了表征。 本研究获得了富铁、铁尘、铁-元素碳和铁钒(Fe-V)云残馀类型4类含铁颗粒类型。 来自燃烧源的富铁颗粒类型在云滴残余物含铁颗粒物的84%，铁尘类型占12%。 剩下的4%由Fe-EC和Fe-V类型构成。 结果表明，90%以上的含铁颗粒中已经含有硫酸盐，因此在云事件发生时，硫酸盐的数量分数没有明显变化。 云中过程能够促进了硝酸盐、氯化物和乙二酸在含铁颗粒中增加。 云中过程富铁颗粒类型乙二酸的增加是通过草酸前体物(如乙醛酸)的液相氧化产生的。 此外，铁的存在能够使Fenton反应增加了水相OH的生成速率，提高了富铁颗粒中前驱体前体物向乙二酸的转化。 白天云中过程富铁颗粒类型乙二酸的降低可能是由于乙二酸-铁配合物的光解作用。 本工作强调了云中过程对燃烧来源铁颗粒的重要性，对燃烧含铁颗粒物的生物利用度具有重要意义。