基于Hz量级线宽激光源的超灵敏高分辨NICE-OHMS技术研究

The ultra-sensitive, high-resolution NICE-OHMS technique not only meets the needs of trace gas detection, but also provides reliable measuring tools for the frontier fundamental researches of atomic and molecular physics. At the beginning of 2018, relying on the collaboration with Ove Axner's group, the shot noise limited Doppler-broadened NICE-OHMS based on a fiber laser with kHz order linewidth was performed in our lab and the world's highest detection sensitivity of 8.8*10-13 was obtained. In order to further improve the detection sensitivity of NICE-OHMS, a narrower linewidth and wavelength tunable laser and a ultra high finesse FP cavity are needed. This project aims to perform a ultra-sensitive, high-resolution NICE-OHMS based on a ultra-high finesse FP cavity and a laser with Hz order linewidth. The ultra-narrow linewidth laser is achieved by locking external-cavity diode laser to a ultra-stable cavity. The wavelength tunability and modulation ability of the light is realized by a fiber single-sideband phase modulator. A NICE-OHMS spectrometer with ultra sensitive, high resolution and shot noise limited performance will be built up and an astonishing detection sensitivity of 10-14 will be possibly obtained. Finally, based on this system, the spectral parameters, such as linestrength and collision broadening coefficients, of H2S will be accurately measured and a frequency standard at 1576nm will be established.

超灵敏、高分辨NICE-OHMS技术的研究不仅能满足痕量气体检测等应用领域的需求，还可为原子分子物理前沿研究提供可靠的光谱测量工具。项目申请人于2018年初与Ove Axner教授合作首次基于kHz量级光纤激光实现了近散粒噪声极限的NICE-OHMS光谱，并在多普勒展宽机制下实现了8.8*10-13的世界最高光谱探测灵敏度。为了更进一步提高探测灵敏度，需采用更窄线宽波长可调谐的激光源和更高精细度的FP腔吸收池。本项目拟通过将外腔二极管激光锁定到超稳腔来实现Hz量级线宽、中心频率稳定的激光输出；基于光纤单边带相位调制器的精密频率调控能力将该激光锁定到超高精细度FP腔吸收池并实现波长的同步扫描，获得超灵敏、高分辨、近散粒噪声极限的NICE-OHMS光谱测量，以期达到10-14的探测灵敏度。最后拟基于该系统对H2S气体的光谱参数和线型等进行精密测量，建立1576nm的频率标准。

超灵敏痕量气体检测在碳排放计量、芯片制造、深海极地科考、大型风洞以及基础科学研究等领域具有重要的意义，研制相应的检测仪器成为一种迫切需求。基于腔增强的激光吸收光谱技术如腔衰荡光谱（CRDS）技术、离轴积分腔输出光谱（OA-ICOS）技术和光学反馈腔增强吸收光谱（OF-CEAS）技术的高精度气体检测仪器被广泛的应用于上述领域。NICE-OHMS由于其结合了频率调制和腔增强两种光谱技术是目前气体检测灵敏度最高的光谱技术。本研究为了提高该技术的适用性和灵敏度，探索了半导体激光器的线宽压窄技术，开展了基于单边带相位调制器的NICE-OHMS技术研究，获得基于气体吸收线亚多普勒光谱的频率标准，采用腔位置调制技术实现了NICE-OHMS中干涉效应的抑制等。经过四年项目的执行，我们圆满完成了项目既定的研究任务，在如下三个方面取得了显著的研究结果：①、基于PDH锁定技术和精细度为27000的超稳腔，将632.8nm外腔二极管激光线宽压窄了一个数量级；同时基于光学反馈技术将4.5微米量子级联激光器输出线宽压窄到Hz量级。②、完成基于单边带相位调制器的多普勒展宽NICE-OHMS信号的测量，获得了8.05×10-14cm-1的探测灵敏度； ③、基于腔位置调制技术对亚多普勒光谱测量中的干涉条纹进行抑制，在60s的积分时间下获得了2.2×10-13 cm-1的检测灵敏度。另外我们还在本项目的支持下，①、发展了光学反馈CRDS技术，将激光-腔的耦合效率由小于5%提高到了31%，空腔衰荡时间的不稳定性提升到了0.04%，提高了CRDS对气体检测的灵敏度；②、首次基于光纤耦合DFB激光器和电光调制器实现了OF-CEAS技术，提升了该技术的紧凑型和实用性；③、开发了基于OF-CRDS技术的高精度温室气体分析仪样机，以期应用到双碳目标碳排放监测，打破国外仪器的技术和价格垄断。最终取得的成果包括：①、在国际上有影响的SCI学术刊物发表文章12篇，其中在二区及以上水平学术刊物发表文章6篇；②、申报国家发明专利8项，授权发明专利2项；③、毕业博士研究生1名，硕士研究生3名，④、在读博士研究生4名，硕士研究生10余名。