半导体钙钛矿CsPbX3类半圆混沌微腔中定向单模激光的物理特性研究

Recently semiconductor perovskite shows unique advantage and promising application in the field of wavelength-tunable laser, but it is still a challenge to realize high quality and directional single-mode microlaser. This proposal aims to design semicircle semiconductor perovskite chaotic microcavity to obtain directional single-mode lasing with high quality factor (~10^4) by adjusting cavity parameters to realize phase matching between whispering gallery mode and periodic trajectory mode. we will discuss dispersion equation measured by ellipspectrometer, and explain the band structure property determined by the Pb-X bonding and exciton-phonon coupling effect through temperature-dependent PL technique and calculation method. We will discuss the lasing feedback and mode structure on the base of band structure, dispersion equation and rate equation. We also aims to study the effect of carrier density and temperature on chaotic cavity lasing dynamics, and then reveal the gain mechanism. This project focuses on designing and explaining the physical mechanism of high quality factor single mode lasing in the chaotic cavity, and providing theoretical and experimental fundation for the further application of perovskite in the integrated optoelectronic devices.

近年来半导体钙钛矿CsPbX3(X=Cl,Br,I)在波长可调激光领域展现了独特的优势和巨大的应用前景，然而如何实现高品质输出方向可控的单模微纳激光仍需探索。本项目拟通过构造类半圆钙钛矿CsPbX3混沌微腔实现定向输出微纳激光，通过腔体结构参数调控回音壁模式与光学周期轨道模式光场实现相位匹配，利用模式耦合获得高品质因子(~10^4)单模微激光。利用椭偏光学方法建立CsPbX3色散模型，通过变温技术及计算方法阐明激子-声子耦合及Pb-X键长双重调制下的CsPbX3能带结构特性。基于能带结构、色散特性及激光能级速率方程研究类半圆混沌微腔中的激光振荡及模式调制机理。探讨载流子浓度及温度对CsPbX3混沌微腔中单模激射载流子动力学影响，阐明其增益机制。该项目旨在设计并阐明CsPbX3混沌微腔中的单模高品质激光辐射物理机制，为该材料在微纳集成光电器件中的应用提供理论和实验基础。

半导体钙钛矿具有带隙可调及高激子束缚能特性，在发光学领域及微纳激光方面展现出了独特优势。然而多数钙钛矿微纳激光利用传统的F-P或WGM腔体结构实现受激辐射，并且其模式难以调控。因此本项目基于纯无机钙钛矿CsPbX3微纳结构开展其荧光及受激辐射特性研究，结合回音壁微腔和混沌微腔的优势，设计CsPbX3高品质因子的定向辐射单模激光，并理解发光及激射过程中的一系列物理特征问题。.本项目执行期内主要研究内容及结果如下：（1）制备了高质量钙钛矿薄膜，发展了表面钝化提高荧光效率的方法，并系统研究了缺陷钝化对激子特征的影响。研究了钙钛矿自发辐射及激子-声子耦合等荧光特性，分析了钙钛矿与金属纳米颗粒阵列耦合形成激子-表面等离极化激元的物理过程，并研究了表面修饰及缺陷钝化对荧光特性的影响。（2）我们主要利用椭偏光学研究了钙钛矿薄膜的介电、色散、折射率等基本光学性质，并从椭偏光谱与钙钛矿能带结构相结合进行讨论，分析了其中导带及价带电子来源，阐明了钙钛矿在光学泵浦下电子跃迁的机制。（3）对类半圆钙钛矿腔体理论分析，实现了腔体中不同光学模式的分析，在类半圆腔体（包括stadium, oval, circle cut等三个混沌腔体结构）腔体顶角圆化程度对腔体品质因子及光场分布的影响，并分析CsPbX3不同卤素成分钙钛矿对应的不同波长类半圆腔体中品质因子差异，发现品质因子仅决定于腔体结构。此外利用刻蚀方法加工了类半圆腔体，发现了泵浦功率增强过程中模式竞争涌现的单模激射现象。（4）分析了CVD方法制备获得的天然多边形（三角形、四边形）钙钛矿CsPbX3单晶微纳结构中的光学模式，-讨论了在泵浦功率增大过程中B-M效应导致的单模激光蓝移的特征，揭示了载流子浓度对折射率的影响，以及电子-空穴等离子体增益效应。获得了腔体尺寸可调的微纳激光，总结了模式间距对腔体的依赖关系。.总体而言，本项目系统研究了无机钙钛矿荧光机制，构建了不同的无机钙钛矿微腔，实现了其中的单模激射现象，并对泵浦功率依赖下的单模激光模式蓝移机制进行了阐述，顺利完成计划任务。本项目相关结果在Jounal of Materials Chemistry C, Physics Letters A, Journal of Luminescence, Physics Status Solidi等期刊发表论文18篇。