界面势垒调控实现高效率钙钛矿材料（甲基铵铅卤）发光二极管

The solar cells based on Perovskite have attracted more attentions recently, because the high efficiency as over 20% was achieved. Beyond this, the higher PLYQ of Perovskite was demonstrated as 70%, and more important, the solution-processed film, tuning emission and stability of perovskite were also shown. As the result, light-emitting diodes based on perovskite were also expected. In fact, however, the leak current, lower bimolecule recombination efficiency and the unknown decay dynamic of carriers were responsible for the lower efficiency of perovskite light-emitting diodes (PeLED).. As the results, we aim to solve these problems for PeLED with higher efficiency. Firstly, we achieve the efficient injection of carriers and avoid leaky current of PeLED by interface tunnel engineering; then to construct the potential well to confine the carriers for their high density, which will be good to the higher bimolecule recombination; the last, we disclose the carrier decay dynamic of perovskite under the external electric field. Finally, we achieve the PeLED with high efficiency.

甲基铵铅卤钙钛矿太阳能电池由于高的光电转化效率（超过20%）成为国际上的研究热点。然而，这种钙钛矿材料还具有高的荧光量子效率（70%），以及同时具备可溶液法制备薄膜、光谱可调谐和高的稳定性（兼具有机、无机材料的优点），因此也是用来制备发光二极管的理想材料！然而，目前已报道的钙钛矿发光二极管效率低下，主要面临几个关键问题：（1）器件中载流子辐射复合效率低；（2）载流子有效注入差；（3）在外场作用下载流子辐射弛豫过程机理不清等原因。. 项目围绕着钙钛矿发光二极管的三个关键问题展开。首先，通过界面势垒修饰，设计一种巧妙的“双势垒单势阱”结构，利用隧穿效应，同时实现器件中载流子在钙钛矿材料中的有效区域注入，以及利用势阱结构提高载流子浓度从而提高其辐射复合速率，一举两得；其次，利用瞬态及稳态光谱的方法研究并揭示电场偏置情况下载流子复合动力学过程及其规律。最终，实现一种高效率钙钛矿发光二极管.

有机无机复合钙钛矿除了其在光伏领域中的杰出性能， 其在发光领域也展现了高效率的报道。作为新型照明光源与显示器件，除了GaN、GaAs等为代表的无机发光二极管，有机半导体材料的OLED和无机量子点的发光二极管以外，钙钛矿发光二极管作为一种新型高效率光源，非常重要且有意义。在项目执行过程种，我们取得了以下主要成果：.（1）提出一种“普适性”的钙钛矿发光二极管的结构：“绝缘层-钙钛矿-绝缘层”(IPI)结构。这种结构能够针对钙钛矿材料的光物理特点，巧妙利用载流子隧穿效应实现载流子有效注入，并且有效避开界面激子猝灭，实现器件效率大幅提升。这种结构具有普适性，可以适用各种钙钛矿材料，如：全无机钙钛矿、二维钙钛矿、二维三维混合结构钙钛矿等。相关工作发表于国际顶尖期刊 Adv. Mater., 2018,30,1800251（ESI前1%高被引论文）。.（2）首次将共轭分子概念引入到量子点配体中，成功解决了钙钛矿量子点“稳定性”与“电荷传输性”之间的矛盾。量子点薄膜的载流子提高22倍以上，同时其相应发光二极管电流效率提高近10倍。发表在国际顶尖期刊Angew. Chem. Int. Ed. 2018,20, 5754。.（3）基于IPI结构的高电流密度全无机钙钛矿发光二极管。采用连续真空沉积法制备出致密平整的CsSnBr3薄膜，实现其光泵ASE发射，阈值最低为7 μJ•cm-2。其小面积器件能够承载的最大电流密度达到915 A•cm-2，证实了电激励激光二极管的可行性，文章发表于 Physica Status Solidi (RRL) (2018) 12, 1800090. (封面论文)..课题发表高水平SCI论文22篇，其中Cell旗舰子刊Joule 1篇，Adv Mater 2篇，Angew. Chem. Int. Ed 1篇，Adv Func Mater 2篇， ACS Energy Letter 2篇， Appl. Phys .Lett 1篇等。ESI前1%高被引论文4篇。与发光二极管相关授权发明专利2项。培养毕业博士生5人，硕士生5人。其中一人入站博士后获得自然基金青年基金支持。