磁性分子印迹聚合物基金属氧化物纳米催化剂的制备及选择性催化降解氯酚类污染物

The development of highly efficient approach for the degradation of low-level highly toxic chlorophenols has been the objective of scientific researchers. In this submitted proposal, Fe3O4 nanostructures with high saturated magnetization value will be firstly prepared through a solvothermal procedure. Using the pre-synthesized Fe3O4 nanostructures as seeds, magnetically recoverable metal oxide nanocatalyst with high selectivity toward the target substrate, based on magnetic molecular imprinting polymer, will be obtained via an in-situ technology involving the co-polymerization of the functional monomer and cross linker, precipitation of metal ions (Mn+), and the removal of the template (target pollutant molecular, TM). The effect of various experimental parameters on the composition, morphology and structure of the catalyst will be examined. The interactions among the template, metal ions, functional monomer, and cross linker will be investigated. The kinetic/thermodynamic behavior as well as the preferential degradation mechanism of chlorophenols will be studied. Meanwhile, the project also focuses on the regeneration and reusability of the catalyst. This proposal is designed to develop the application of novel composite materials in environmental catalysis, benefiting to this Country's developing catalytic strategy and environmental protection.

发展高效降解低浓度、高毒性氯酚类污染物的方法一直是科研工作者努力的目标。本项目拟采用溶剂热法制备比饱和磁化强度高的Fe3O4纳米材料，并以此为母体，采用原位复合技术，在模板（即氯酚目标污染物分子，TM）-金属离子复合物（Mn+-TM）存在的情况下，经功能单体与交联剂的共聚、金属离子的沉淀、模板分子脱除等步骤获得“可磁性分离、目标底物选择性定制”的高效磁性分子印迹聚合物基金属氧化物纳米催化剂。考察各实验参数对催化剂组成、形貌和结构的影响；研究催化剂制备过程中模板分子、金属离子、功能单体、交联剂之间的作用规律；研究催化剂选择性降解氯酚类污染物的动力学/热力学特性及优先降解机理；研究催化剂循环使用效果、失活原因及再生技术。本项目旨在开展新型复合材料在环境催化中的应用基础研究，以期为我国发展功能催化新材料的科技战略及环境保护做出努力。

环境污染和能源短缺是当前人类所面临的两大危机。发展高活性、高选择性及高稳定性的催化剂/吸附剂和高效储能器件分别是消除水体中低浓度、高毒性有机污染物和开发利用新型可再生能源的关键。铁氧体基纳米材料在磁学、电学等方面具有优异的性能，已在电化学储能、磁性分离及环境处理等领域展现出巨大的应用前景。本项目通过水热合成技术，制备了一系列铁氧体纳米材料，进而利用掺杂、复合等功能化手段获得了一些磁性功能纳米复合结构材料。运用对比实验、结构分析、表征手段研究了磁性铁氧体纳米材料的生成机理。将所制备的磁性材料用于消除水体中的有机染料、重金属离子等污染物、以及电化学储能等方面，取得了较好的研究效果。设计和合成了一系列智能高分子（分子印迹聚合物、形状记忆聚合物、自愈合聚合物）负载的贵金属纳米催化剂，并将其用于水体中酚类、酯类、硝基类化合物的脱色或催化还原。详细研究了单体分子自组装、与金属离子配位、聚合、还原等过程对催化剂材料结构和性能的影响。从理论上确定了材料的结构、性能和制备工艺之间的内在逻辑关系。从分子层面揭示了催化剂的形成机制以及可调节、可控制的选择性催化作用机理。本项目的实施为新能源的开发利用及环境污染处理等基础科学问题提供了实验基础。