双层钙钛矿体系中具有高居里温度的半金属材料的理论探索

Half metallic materials, having a special energy band structure, are insulating or semiconducting for one spin direction and metallic for the other. They have 100% spin polarization at the Fermi level, and are expected to play a vital role in the advanced spintronic devices. Moreover, half metallic materials having high Curie temperature would open up the possibility for designing novel spintronic devices operating at room temperature. In this project, the crystal structure, energy band structure, magnetic coupling and Curie temperature in double perovskites will be investigated by using first-principles based on the density functional theory, in order to ascertain the microscopic mechanism of half metallicity and high Curie temperature. Besides that, Electron or hole doping, substitution, antisite defects, nonstoichiometry, as well as external pressure will be applied to modify the electronic and magnetic properties of the parent compounds, so as to achieve the non half metal-half metal transition. Meanwhile, the variation tendency of Curie temperature after modifying will also be investigated. Hopefully, a few stable and defect tolerant half metals, even the compensated ones, with high Curie temperature can be predicted, and they may provide useful guidance for future experimental synthesis of half metallic materials.

半金属是一类具有特殊能带结构的材料：它的能带在一个自旋方向上表现为绝缘或者半导体性质，而在另外一个自旋方向则表现为金属性。半金属具有100%的自旋极化率，这一特性将使其在新一代自旋电子器件中发挥重要作用。而且，半金属材料具有高的居里温度更是实现室温工作的自旋电子器件所必须具备的条件。本项目将以实际存在的具有高居里温度或半金属性的双层钙钛矿氧化物为研究对象，采用基于密度泛函理论的第一性原理方法，通过研究其晶体结构、能带结构、磁耦合方式及居里温度等来探究半金属和高居里温度的微观机理；在此基础上，对于非半金属性的化合物，将根据其具体电磁特性实施电子或空穴掺杂、元素取代、反位缺陷、非化学计量、加压等手段对其进行改性，实现非半金属—半金属转变，并研究改造后居里温度的变化趋势，二者综合考虑以得到稳定的、抗缺陷的、具有高居里温度的半金属，甚至磁性相消的半金属化合物，为实验上半金属材料的合成提供理论指导。

半金属是一类具有特殊能带结构的材料：它的能带在一个自旋方向上表现为绝缘或者半导体性质，而在另外一个自旋方向则表现为金属性。半金属具有100%的自旋极化率，这一特性将使其在新一代自旋电子器件中发挥重要作用。而且，半金属材料具有高的居里温度更是实现室温工作的自旋电子器件所必须具备的条件。基于项目计划书中所述的研究计划，我们采用基于密度泛函理论的第一性原理方法，研究了实验上报道的具有高居里温度的双层钙钛矿氧化物的晶体结构、能带结构和磁耦合方式，并估算了他们的居里温度。在此基础上，对于非半金属性的化合物，根据其具体的电磁特性实施了A位电子或空穴掺杂、B位元素取代、加压等手段对其进行改性，从而实现了绝缘体—半金属转变，并讨论居里温度的变化趋势。另外，我们还研究了双钙氧化物中的氧空位对材料半金属性质的影响。我们已经成功预测出了几种稳定的、抗氧缺陷的、具有高居里温度的半金属，为实验上半金属材料的合成提供了理论指导。项目执行期间，我们完成了如下工作：.1）对Ca2CrOsO6、Pb2FeOsO6、Sr2CrOsO6等7种拥有高居里温度的双钙钛矿氧化物的结构和电磁特性进行了理论研究，并运用掺杂、取代、加压等方法对化合物实施改性，获得了具有半金属性质的新材料。.2）运用平均场近似的方法计算了材料的居里温度，讨论了其拥有高转变温度的机制，并研究了化合物在改性后居里温度的变化特点。.3）研究了Sr2MoBO6 (B = W,Re,Os)中不同浓度的氧空位对结构、磁基态和半金属性质的影响，发现该体系在较小氧空位浓度下可以保持原有的半金属性质。.