碘及碘化物光氧化反应与气溶胶形成机制研究

The photochemical reaction of iodine and organoiodine compounds and the formation of iodine aerosol pose deep impact on global climate and environment. Even though some progress has been made, the details of new particle formation from iodine oxides are not yet resolved, which limits our understand on the effect of iodine chemistry on climate and environment. Based on the laboratory mimic reactors (for example, smog chamber and flow reactor), the photochemical oxidation of I2 and CH2I2 will be studied in this work by taking the full advantage of "soft" ionization and the capability of discriminating the chemical components of the compounds with the same M/Z of synchrotron radiation photoionization mass spectrometry(SRPIMS). Through the serial on-line quantitative and qualitative investigation of the key intermediates (iodine oxides, such as IO and OIO) and the aerosol particles by SRPIMS, aerosol time-of-flight mass spectrometry and Chernin multipass absorption spectroscopy and so on, the mechanism of the photochemical reaction of I2 and CH2I2 and the formation of iodine aerosol will be deeply understand, which is meaningful to the estimate of the effect of iodine aerosol on climate and environment, as well as to the application of SRPIMS in aerosol field.

碘及含碘化合物的大气光氧化反应和含碘气溶胶粒子的形成，对全球的环境和气候的变化有着深远的影响。然而由于相关实验室研究的缺乏，人们对相关大气光氧化反应和含碘气溶胶的形成机制还缺乏应有的认识，因此影响着人们对其环境与气候效应的正确评估。本项目拟基于实验室模拟反应系统（烟雾箱和流动反应池），选择大气环境中典型的无机碘（I2）和有机碘化物（CH2I2）作为研究对象，充分利用同步辐射光电离质谱的“软电离”及区分同分异构体的特点以及其它探测技术，通过对相关光氧化反应形成气溶胶的速率、产率的定量探测以及对碘氧化物与气溶胶粒子的定性在线探测与分析，全面探究不同环境条件（浓度、光照、相对湿度等）下，碘及碘化物大气光氧化反应形成含碘气溶胶的形成机制及量子产率，为准确评估含碘气溶胶的大气环境与气候效应提供科学依据，同时也有利于推进基于同步辐射光电离质谱探测技术的新型气溶胶研究平台的建设。

源于碘及含碘化合物大气光氧化反应形成的含碘气溶胶对全球气候与环境变化有着深远的影响．然而关于其形成机制以及基本化学组成的认识还存在争议，影响着人们对其环境与气候效应的正确认识。本项目基于自行搭建的实验室模拟反应系统（烟雾箱和流动反应池），实现了它们与腔衰荡光谱、同步辐射光电离气溶胶质谱等特色检测手段的联用，探究了不同环境因素对反应活性中间产物IO以及反应终产物-含碘气溶胶粒子的影响机制，获得了含碘气溶胶的分子水平上的化学组成信息。通过这些定量和定性研究，确认了碘化物光解生成碘原子，随后与臭氧发生系列氧化反应导致含碘气溶胶生成的主要机制，确认了辐照光存在的必要性，确认了NOx和相对湿度（RH）对含碘气溶胶形成的抑制效应等。. 本项目的开展，深入了对含碘前体物的大气氧化反应与含碘气溶胶形成机制的认识，为准确评估含碘气溶胶的形成提供了科学依据，同时相关研究手段的发展与平台的建设也有利于推进未来大气气溶胶的相关研究。