质子响应型金属配合物催化氨硼烷水解制氢性能研究

Transition metal-catalyzed hydrolysis of ammonia borane for hydrogen gas production is one of the hot research fields of hydrogen storage and hydrogen release. The existing homogeneous catalysts possess poor water solubility and rely on the addition of an organic solvent to catalyze the hydrolysis of ammonia borane. This project aims to synthesize water-soluble and proton-responsive complexes and study their catalytic activity for ammonia borane hydrolysis in pure water at low temperature. Using the novel bifunctional complexes, we will reveal the relationship between their catalytic activities and structures. This research will help to develop novel and highly efficient catlaysts for catalytic ammonia borane hydrolysis. The formation process of hydrogen gas in the homogeneously catalytic ammonia borane hydrolysis will be clarified by mechanistic study.

过渡金属催化氨硼烷水解制氢是目前储氢和放氢研究领域的热点之一。现有的均相催化剂水溶性差，其催化氨硼烷水解制氢反应均依赖于添加有机溶剂。本项目拟设计合成水溶性的质子响应型金属配合物，在纯水条件下，低温催化氨硼烷水解制氢。通过本项目的实施，拓展双官能型配合物的种类，揭示配合物结构与其催化活性的相关规律，为新型高效氨硼烷水解催化剂的开发奠定实验和理论基础。通过对反应机理的研究，揭示过渡金属催化氨硼烷水解反应过程中氢气分子的形成机制。

过渡金属催化氨硼烷水解制氢是目前储氢研究领域的热点之一。现有的均相催化剂水溶性差，其催化氨硼烷水解制氢反应均依赖于添加有机溶剂。本项目设计合成了20种水溶性的金属配合物，成功实现了在纯水条件下，低温催化氨硼烷水解放氢。多种质子响应型配合物不仅在催化氨硼烷放氢反应中性能优良，在催化甲酸分解放氢反应中也表现出优异的催化性能。相关论文发表在权威期刊Chemcatchem，ACS Catalysis上。受国际顶级期刊Chemical Reviews邀约撰写并发表综述论文介绍催化储氢研究。在Springer Nature出版社出版专著一部。授权专利2项，申请1项。培养硕士生4人。通过本项目的实施，拓展了双官能型配合物的种类，揭示了配合物结构与其催化活性的相关规律，为新型高效氨硼烷水解催化剂的开发奠定实验和理论基础。通过实验和理论计算对反应机理的研究，揭示过渡金属催化氨硼烷水解反应过程中氨硼烷水解及氢气分子的形成机制。