煤基中间相小球体源质分离及可控演化的化学基础

Mesophase and mesophase theory is the core of high value-added and high-performance carbon materials such as the needle coke, carbon fiber, mesocarbon microbeads (MCMB) and carbon negative electrode materials made by liquid phase carbonization and coal (tar pitch) pyrolysis carbonization. Whereas, mesophase spherule is the core of mesophase. The traditional coal-based mesophase is prepared from coal tar pitch, while the formation and evolution of the mesophase spherule are difficult to control and the formation mechanism is not clear. . In this project, we proposed a full new method that source material of quinoline soluble mesophase spherules are directly separated from coal as the source material, and the source material particles grow into "like spheres" at room temperature by solvent traction, and then directly generate mesophase spherule and bulk mesophase by carbonization. The mechanism of the entire process from the separation of source material to the final production of the bulk mesophase will be elucidated. The core controlling factors will be explored and the controlled evolution of the process will be realized. The new theory of the generation of the coal-based mesophase based on the source material will be built. Therefore, this theory provides a new path and source of raw materials for the coal-based mesophase preparation, and promotes the development of coal-based carbon materials disciplines at a basic level and application level.

液相炭化及煤（沥青）热解炭化制取针状焦、炭纤维、炭微球、炭负极材料等高附加值与高性能炭素材料的核心是中间相及中间相理论，而中间相的核心又是中间相小球体。传统的煤基中间相制备主要以煤焦油沥青为原料，小球体的生成和演化不易控制，生成机理不明确。.本项目研究则提出一种直接从煤中分离出喹啉可溶的中间相小球体源质（来源物质），然后在室温下通过溶剂牵引使源质微粒长成"类小球体"，再经过炭化由源质"类小球体"直接生成中间相小球体和体中间相的全新方法；并揭示由源质分离到体中间相最终生成之整个过程的机理，考察核心控制因素并实现过程的可控演化，构建基于源质的煤基中间相生成新理论，为煤基中间相制备提供一条新路径和新的原料来源，从而在基础层面和应用层面推动煤基炭材料学科的发展。

液相炭化及煤（沥青）热解炭化制取针状焦、炭纤维、炭微球、炭负极材料等高附加值与高性能炭素材料的核心是中间相及中间相理论，而中间相的核心又是中间相小球体。传统的煤基中间相制备主要以煤焦油沥青为原料，小球体的生成和演化不易控制，生成机理不明确。本项目提出了一种依靠全组分分离技术直接从煤中分离出喹啉可溶的中间相小球体源质（来源物质），然后在室温下生成源质微粒，再经过炭化由源质直接生成中间相小球体和体中间相的全新方法；揭示了由源质分离到体中间相最终生成之整个过程的机理，考察了核心控制因素并获得了小球体生成过程的可控演化条件，构建了基于源质的煤基中间相生成新理论，并以此为基础研究了中间相炭微球的制备条件。结果表明：源质即密中质组是煤热解生成中间相小球体的唯一来源物质；通过优化工艺条件，可以由源质制备出可溶性中间相含量达41.3%的广域流线型中间相；炭化温度、恒温时间及源质堆积方式是影响中间相小球体生成的较强可控因素，控制在不同范围可分别得到粒径为1~2µm、2~3µm和 >3µm的小球体；由源质生成中间相的过程主要包括常温源质颗粒的形成、小球体基核的生成、基核的转移与聚集形成球包、基核球包的融合与长大及球包并合形成小球体5个步骤，并由此建立了基于源质的煤基中间相生成新理论-“基核球包并合”理论，利用该理论对源质炭化形成中间相小球体及最终形成体中间相的过程进行了合理解释；以源质为原料可制备比表面积达2636.5 m2/g、碘吸附值达2616 mg/g、粒径分布在10~20µm范围的活性中间相炭微球。本项目研究解决了煤热解过程中产生中间相小球体的来源物质问题，并找到了分离这种来源物质的方法；提出了一种基于源质的煤基中间相制备工艺及可控条件，为煤基中间相制备提供了一条新路径和新的原料来源；形成了制备中间相新方法的基本理论，在基础层面和应用层面创新了煤基炭材料的新研究方向。