垃圾填埋场覆土甲烷(CH4)厌氧氧化及动力学研究

This proposal aims at the key study on municipal solid waste landfill methane (CH4) anaerobic oxidation to realize the synchronous reduction technique of landfill CH4 and N2O emissions and its basic theory. Sulphate- and denitrification-dependent anaerobic methane oxidations are determined for their existences by using isotope technology. The dynamics research on anaerobic methane oxidation is therefore investigated. The contribution of anaerobic methane oxidation in the cover soil are explored for the total CH4 reduction. CH4 oxidizing bacteria are distinguished for N2O formation contribution. The stress from leachate toxic matters are been studied on anaerobic methane oxidation. Sewage sludge\soil\aged refuse is selected to construct landfill multi-layer and the coupling biological processes are cooperated to obtain CH4 maximum oxidation rate. The main research contents are listed as following: (1) to validate the existence of anaerobic oxidation of methane in landfill cover soil by using isotope technology; (2) proliferation of CH4 anaerobic oxidation bacteria and the related regulating processes; (3) to distinguish on CH4 anaerobic oxidation from aerobic oxidation in the cover materials; (4) to construct landfill multi-layer by coupling aerobic-anaerobic oxidation processes for the maximum CH4 reduction. The findings of this study will help to reveal carbon and nitrogen transformation in the landfill cover layer. The coupling biological processes of denitrification-dependent anaerobic methane oxidations will be desigend as the novel methods for the redcution of landfill CH4 and N2O emissions simultaneously.

本课题旨在研究以CH4厌氧氧化为核心，实现垃圾填埋场CH4和N2O同步减排的目标，借助同位素标记验证垃圾填埋场覆盖土底层硫酸盐型和硝酸盐型CH4厌氧氧化过程的存在并开展相关动力学研究；区分覆土中厌氧对厌氧-好氧共氧化的贡献，明确CH4氧化菌的硝化作用对N2O释放的驱动，探讨渗滤液毒性物质对厌氧过程的胁迫；构建基于污泥\土壤\腐熟垃圾等物料的多介质生物覆盖层，耦合厌氧-好氧过程建立CH4的高效减排生物覆盖层。主要研究内容：1) 同位素标记验证覆土中CH4厌氧氧化过程的存在；2) CH4厌氧氧化菌增殖速度的途径及调控方法；3) 明确介质中CH4厌氧对厌氧-好氧共氧化的贡献率；4）设计多介质生物覆盖层高效耦合CH4厌氧-好氧共减排途径。研究结果将有助于揭示生活填埋场覆盖层中碳氮转化过程中的相互作用，为填埋场CH4和N2O同步减排的新技术提供理论基础。

垃圾填埋场作为人类活动中最大的甲烷（CH4）和氧化亚氮（N2O）释放源，其释放的大量温室气体导致全球温室效应日益加剧，因此垃圾填埋场CH4和N2O释放和减排的基础研究对缓解温室效应意义重大。本项目研究了我国当前生活垃圾填埋场温室气体释放的时空变化规律，其中CH4释放在时间与空间均存在显著差异（P＜0.01），且与N2O及CO2释放相关联；CH4释放季节性差异显著（P＜0.01），为夏季＞秋季＞春季＞冬季。通过研究不同覆土深度甲烷的释放及氧化速率发现，甲烷与二氧化碳之间存在着碳元素转化的关系，验证了覆土底层CH4厌氧氧化过程的存在。.本项目采用摇瓶培养实验明确了CH4厌氧氧化对好氧-厌氧共氧化的贡献率，其中覆土CH4厌氧氧化对好氧-厌氧共氧化的贡献率随含水率的增加而增加，最高可达21.97%。项目中还研究了覆土类型、覆土深度、甲烷初始浓度、土样颗粒大小、土样含水率、温度等对甲烷厌氧氧化速率的影响，其中覆土CH4厌氧氧化的最佳含水率和温度分别为25%和25℃，该含水率和温度条件下覆土CH4厌氧氧化速率的峰值为0.022±0.002 μmol CH4 g-1h-1。硫酸盐与硝酸盐作为CH4厌氧氧化的耦联基质，对CH4厌氧氧化速率及CO2生成速率的影响分别如下：随着外源SO42-投加量的升高，二者均呈现先升高后降低的趋势，在SO42-为300 mg/kg时取得最大值，分别为0.038±0.004 μmol CH4 g-1h-1和0.650±0.032 μmol CO2 g-1h-1；投加外源NO3-趋势类似，二者在NO3-投加量为500mg/kg时取得最大值，分别为0.002 μmol CH4 g-1h-1、0.002 μmol CO2 g-1h-1和0.002 μmol N2O g-1h-1。重金属则通过影响反硝化微生物的生命活动而影响反硝化作用，从而影响CH4厌氧氧化速率，Cu、Zn对N2O释放具有较强的抑制作用，抑制程度Cu>Zn，而对CH4厌氧氧化抑制效果较弱。覆土材料接种基质（木屑、牛粪等）能有效提高覆土CH4厌氧氧化速率，20 g覆土接种4 g复合基质后CH4厌氧氧化速率增加最高可达20%。研究结果为填埋场覆土材料的选用提供数据支持，并为今后有效地降低填埋场CH4和N2O排放量以及调节控制全球性温室效应提供新的思路。