大气棕色碳主要成分硝基苯酚类化合物的污染特征、来源、转化及气候效应

Nitrated phenols are among the major constituents of brown carbons and are toxic to living beings, and thus have impacts on solar radiation, air quality, regional climate, and ecosystem. The recent international research studies suggest that nitrated phenols in atmospheric particulate matters originate not only from the direct emissions of anthropogenic sources such as combustions of biomass and fossil fuels, agricultural activities, and chemical productions, but also from the secondary transformation of precursors. However, up to now, there is a lack of emission profiles and emission factors of these primary sources, and the pollution characteristics, sources, formation pathways, and climate effect of fine nitrated phenols under the special atmospheric environments in China are unclear. Based on the above reasons, the current project plans to conduct simulation experiments and in-situ sample collection for each major emission source to determine the emission profiles and emission factors of fine nitrated phenols. At the same time, we will conduct both conventional field sampling and measurements and intensive field campaign at typical urban, rural, background, coastal, and mountain sites in China. The observation data will be used to analyze the chemical composition, concentration level, and temporal and spatial variations of ambient fine nitrated phenols, and to explore the secondary formation pathways, solar absorption, and climate effect. The expected results and conclusion of this project will enrich the knowledge on such a hot subject of particulate nitrated phenols. They will also provide basic data for atmospheric modeling studies and provide scientific basis for air pollution control.

硝基苯酚类化合物是大气棕色碳的主要成分之一，且具有生物毒性，对太阳辐射、空气质量、区域气候及生态系统有重要影响。国际最新研究表明，大气颗粒物中的硝基苯酚类化合物不仅来自生物质与化石燃料燃烧、农业和化工业等人为源的直接排放，还产生于其前体物的二次转化。然而截至目前，这些一次排放源硝基苯酚类化合物的排放特征和排放因子非常缺乏，而且我国独特大气环境下细颗粒物硝基苯酚类化合物的污染特征、来源、生成途径及气候效应尚不清楚。本项目拟对各种主要排放源开展模拟实验或现场采样，测定细颗粒物硝基苯酚类化合物的排放特征和排放因子，同时在我国典型城市、乡村、背景、沿海和高山站点开展常规采样测量实验和强化观测实验，分析大气环境中细颗粒物硝基苯酚类化合物的化学组成、浓度水平和时空变化，探讨其二次生成途径、吸光效应及气候影响。本研究将大大丰富对这一热点科学问题的认识，为大气模式模拟提供基础数据，为污染控制提供科学依据。

硝基酚类化合物是大气棕色碳的重要组成部分，可有效吸收近紫外光和可见光，从而影响太阳辐射平衡、改变区域气候，影响大气光化学过程和空气质量。前期研究表明，燃煤、机动车尾气、工业废气是大气中硝基酚类化合物的潜在来源，但它们的排放特征、排放因子尚不清楚，而且我国实际大气环境下硝基酚类化合物的污染特征、来源与生成、吸光贡献亦并不明确，急需进行深入研究和全面评估。本项目在国家自然科学基金的支持下，开发了适用于各种车辆的便携式机动车尾气采样装置与测量系统，发展了基于色谱-质谱联用技术的硝基酚类化合物与有机硝酸酯的测定方法。在此基础上，针对硝基酚类化合物的主要排放源：燃煤源、交通源与工业源，开展了煤炭燃烧模拟实验、实际道路行驶机动车尾气采样测量实验、工厂废气下风向采样实验并收集了源排放样品，测定了10种煤炭燃烧烟气、9类机动车尾气、8类工业生产废气中硝基酚类化合物的排放源谱与排放因子，并估算了排放量。在华北典型城市、乡村、沿海、高山站点开展观测实验，基本查明了大气硝基酚类化合物的浓度水平、空间分布与季节变化规律，并借助PMF受体源解析模型明确了细颗粒物硝基酚类化合物的主要来源与相对贡献。测定了硝基酚类化合物的粒径分布特征与气态-颗粒物-云雾水三相分布特征，据此分析、揭示了硝基酚类化合物的非均相与液相生成机制。测定了大气棕色碳与硝基酚类化合物的吸光系数，分析、评估了它们的质量吸收效率与吸光贡献。另外，还探索了大气颗粒态硝酸酯的污染特征与影响因素，发现燃煤、生物质燃烧等人为活动对其浓度和组成有显著影响。.依托本项目，目前已发表SCI论文10篇、中文核心论文3篇。项目研究成果为大气硝基酚类化合物浓度模拟、气候效应评估提供了重要的基础数据，进一步完善了硝基酚类化合物的化学转化机制，对深入理解硝基酚类化合物的理化性质及其环境气候效应有重要意义。