石墨烯/金属复合纳米材料的可控合成及其在无酶型葡萄糖传感器应用的研究

葡萄糖的精确检测对于糖尿病诊断、治疗至关重要，开发葡萄糖传感器一直以来是传感器领域发展的重点。然而目前研究最多的有酶葡萄糖电化学传感器，因为酶的固有不稳定性而影响了其应用的长期性和准确性。因此如何发展稳定、高效、经济的无酶葡萄糖电化学传感器是目前葡萄糖传感器发展亟待解决的问题。本项目提出利用新型碳纳米材料-石墨烯优异的电子传输性能、高比表面积、良好的生物兼容性以及金属纳米材料对于葡萄糖分子直接的高催化氧化性能，原位制备单（双）金属纳米粒子负载石墨烯的复合材料，系统地研究金属纳米粒子形貌、尺寸、组成对于葡萄糖催化氧化的影响，筛选出具备高催化活性、高选择性复合纳米材料构建无酶葡萄糖电化学传感器。从而根本上解决葡萄糖传感器的稳定性问题，以及活性小分子、氧化中间产物的干扰问题，为无酶葡萄糖传感器的研制提供实验和理论依据，并为其进一步的实际应用奠定基础。

葡萄糖的精确检测对于糖尿病诊断、治疗至关重要。然而目前研究最多的有酶葡萄糖电化学传感器，因为酶的固有不稳定性而影响了其应用的长期性和准确性。因此如何发展稳定、高效、经济的无酶葡萄糖电化学传感器是目前葡萄糖传感器发展亟待解决的问题。本项目利用新型碳纳米材料-石墨烯优异的电子传输性能、高比表面积、良好的生物兼容性以及金属纳米材料对于葡萄糖分子高催化氧化性能，制备金属纳米粒子负载石墨烯的复合材料，系统地研究金属纳米粒子形貌、尺寸、组成对于葡萄糖催化氧化的影响，筛选出具备高催化活性、高选择性复合纳米材料构建无酶葡萄糖电化学传感器。为无酶葡萄糖传感器的研制提供实验和理论依据。本项目的主要内容包括以下四个方面：.(1) 石墨烯和贵金属的纳米复合材料制备新方法的研究.利用绿色还原剂抗坏血酸一步还原氧化石墨烯和贵金属盐前驱物，制备了包括石墨烯/Pt、Pd、PtPd合金等石墨烯基复合纳米材料。并通过透射电镜、X射线光电子能谱等表征手段对复合材料的物相、微观形貌、组成进行了多方位的检测。实验表明采用更环保的还原剂和更简便的合成方法一步制备石墨烯/贵金属纳米复合材料是切实可行的。.(2) 贵金属纳米材料在石墨烯表面可控制备研究.通过对不同实验条件下制备的石墨烯/Pd复合纳米材料进行测试分析。我们发现通过调节表面活性剂、晶面选择剂等可对负载在石墨烯表面的金属纳米粒子的形貌及其分布进行调控，进而调控复合材料的催化性能。初步实现了石墨烯表面的金属纳米粒子的形貌、结构的可控制备。.(3) 石墨烯/金属复合纳米材料基本电化学性能及电催化性能研究.系统研究石墨烯/金属复合纳米材料电化学性质及对葡萄糖和甲醇的电催化性能。实验结果表明石墨烯/Pt、Au纳米复合材料对葡萄糖的电催化都表现出较高的催化活性。这为下一步构筑葡萄糖无酶电化学传感器提供了实验依据。.(4) 基于石墨烯/贵金属复合纳米材料葡萄糖无酶传感器的传感性能研究.选择出对葡萄糖有良好催化活性的石墨烯/Pt、Au等纳米复合材料作为电极修饰材料构筑了葡萄糖无酶传感器，利用电化学方法研究了上述传感器对于葡萄糖的传感性能。实验结果表明石墨烯/Au无酶传感器具有较宽的线性范围（0.1-20 mM），较低的检出限（0.05 mM），较快的响应速度（< 3秒）和较高的灵敏度（0.272 mA cm-2mM-1），检测实际样品结果满意。