Au/（锌、锡复合氧化物）“宽谱响应光催化剂”的可控合成及性能研究

To improve the potential applications of solar energy, further efforts should be taken to broad the response region to light of the semiconductor photocatalysts. In this proposal, we aim to integrate Au nanocrystals, which can support unique localized surface plasmon resonance, with zinic and/or tin composite oxides. By controlling the thermodynamics or growth dynamics , we will synthesize Au/(composite oxide) nanostructures with various morphologies. Moreover, pohotocatalysts with wide respose region to light will be prepared by changing the plasmonic wavelengths of the Au nanocrystals, the composite of the oxide, or the shape of the nanostructures. Furthermore, shape- or composition-dependent photocatalytic performances will be evaluated to identify the excellent photocatalysts. Additionally, we will also study the plasmon-enhanced mechanism during photocatalytic activities. On the basis of the those investigation, the "wide-spectral photocatalysts" can be further extended as "full-spectral photocatalysts"to study the solar photocatalytic properties and improve the utilized efficiency of the solar energy. Our proposal therefore will become very important for the synthesis of metal/semiconductor hybrids and the understanding of plasmon-enhanced mechanisms of the semiconductor photocatalysts. The nanomaterials we proposed thus exhibit high potentials in future applications.

为了提高太阳能利用率，拓宽氧化物半导体催化材料的光响应区间尤为重要。本项目拟充分利用具有独特表面等离子体效应的金纳米晶，通过控制生长过程中的热力学及动力学因素，设计合成具有不同形貌的金/（锌、锡复合氧化物）复合材料，通过调节材料的形貌及组分，拟得到“宽谱响应催化剂”，并找出一种普适的可控合成金属/（半导体氧化物）复合材料的方法。同时通过研究形貌、组分对催化性能的影响，筛选出具有优异性能的金/（锌、锡复合氧化物）催化材料，并揭示其催化增强机理。此外，将所得到的“宽谱催化剂”进一步拓展为“全谱催化剂”，研究其太阳光催化性能，以最大限度地提高太阳能利用率。因此，本项目研究的实现对金属/半导体复合材料的合成具有指导意义，有助于揭示表面等离子体对半导体催化性能的增强机理，同时有利于提高半导体催化剂的实际应用潜能。

在本项目的资助下，课题组围绕Au/（锌、锡半导体）光催化剂的制备及相关性能展开研究，并取得了一系列的研究成果，现已较为圆满的完成了项目计划任务，在SCI期刊源论文发表7篇论文，获得授权专利4项。本项目将Au的表面等离子体效应与半导体的光学性能相结合，同时利用两者之间的协同作用，设计合成具有独特光催化特性的催化剂，从而大大提高光能利用率。同时，也深入研究了材料的结构、组分对光能利用率提高的机制，对于新型光催化材料的设计和构筑以及光催化，能源催化等领域存在的关键科学问题具有重要的理论指导意义和实际应用价值。课题组设计合成了Au/SnO2核/壳结构颗粒，并研究其光热转化及光热治疗效果，相关工作已经被发表。同时，课题组通过控制反应动力学得到了哑铃状的Au/TiO2催化剂，其中Au的热电子效应和半导体的光学特性使其具有良好的应用潜能，相关工作申请专利并获得授权。同时，为了进一步提高Au纳米颗粒的表面等离子体效应，我们还合成高纯度的Au纳米双锥，其高的曲率半径使其具有更高的电场分布。我们还研究了Bi2S3光催化剂的催化性能，并揭示其增强机制。再者，在研究过程中，课题组发现合金纳米颗粒具有较高的能源催化活性，因而，合成了一系列Pt或者Pd基的多金属材料，并对其电催化性能进行详细探究，相关工作均得到审稿人和编辑的一致认可。这些材料有望在催化与生物医学等方面发挥潜能。