纳米填料的表面修饰对复合电介质材料储能特性的影响机制的研究

As a core component of capacitive energy storage devices, dielectric materials play an irreplaceable role in many fields. The further improvement of the energy storage of dielectric materials is a key element to meet the requirements of miniaturization of advanced power equipment and devices. In order to improve the energy storage density and discharge efficiency, the surface modification of nanofillers becomes an important part in the preparation process of polymer-based dielectric composites. However, limited by the existing characterization methods, the study of the interface in dielectric composites and the mechanism of modifiers in the interface is challenging. This project intends to study the mechanism of surface modification in dielectric composites by using catechins as modifiers. By adjusting the structure and properties of the soluble molecular chain of the modifier, variable conditions will be introduced at the interface of the dielectric composites. The interface structure and properties of the materials will be analyzed by studying the law of interaction between the modifier and the polymer matrix. The mechanism of the modifier at the interface of the dielectric composite will be explored by studying the relationship between the dielectric properties of the material and the interface structure. Finally, the influence mechanism of surface modification on the energy storage of dielectric composites can be revealed, which will provide an effective guide for further improvement of the energy storage of dielectric composites.

电介质作为电容储能器件的核心组成部分，在众多领域发挥着无可替代的作用，其储能特性的进一步提高是满足先进电力设备与器件小型化要求的关键要素。为了提高聚合物基复合电介质材料的储能特性，纳米填料的表面修饰成为其制备过程中的重要环节。然而，受限于现有的表征技术，人们对复合电介质材料中的界面结构、修饰剂的作用机理等问题的研究依然充满挑战。本项目拟以儿茶酚类物质作修饰剂，研究复合电介质材料中表面修饰的作用机制问题。通过对修饰剂可溶性分子链的结构与性质进行调节，在复合电介质界面处引入变量条件。通过研究修饰剂与聚合物基体间的相互作用随其结构与性质的变化规律，分析材料的界面结构与性质。通过研究材料的介电性能与界面结构、调控因素之间的关系，探索修饰剂在复合电介质材料界面处的作用机理。最终，揭示出表面修饰对复合电介质材料储能特性的影响机制，为复合电介质材料储能特性的进一步提高提供有效指导。

电介质作为电容储能器件的核心组成部分，在众多领域发挥着无可替代的作用，其储能特性的进一步提高是满足先进电力设备与器件小型化要求的关键要素。而随着应用范围的扩大，对其耐受环境能力也提出了更高要求。项目组对高温聚合物聚酰亚胺（PI）和聚醚酰亚胺（PEIs）进行结构设计，制备了三明治结构的聚合物电介质材料PEIs/PI//PEIs，并采用AFM-IR技术对层间界面结构进行了清晰的表征，结合电声脉冲法测试的空间电荷分布与热刺激去极化电流法表征的材料内部的陷阱能级与陷阱密度，揭示三明治结构电介质材料层间界面产生了大量深陷阱，抑制了空间电荷传输，实现200 °C下，2.0 J cm-3放电能量密度和92%的充放电效率。接着，项目组在高温聚合物基体PEIs中引入了具有高介电常数的纳米填料钛酸钡（BT），并通过结构匹配与筛选，选择了既可以牢固锚定在纳米填料表面，又有类似于PEIs基体高共轭结构的有机染料作为表面修饰剂，实现了BT纳米颗粒在PEIs基体中的均匀分散，有效地提高了复合材料的介电常数，在填料含量为2%时，复合材料mBT/PEIs的储能密度达到4.2 J cm-3，比未进行表面修饰的高出了30%。为进一步提高性能，项目组又构筑了三明治结构的复合材料，在三明治结构的外层聚合物PEIs中添加了经过表面改性的BT纳米颗粒，以此作为高极化层，使介电常数由3.5提高到5.2，介电损耗始终保持在0.005左右。而三明治结构设计进一步改善了复合材料的击穿场强，从而使储能密度得到显著提升，在放电效率大于90%的条件下，储能密度达到5.0 Jcm-3。该研究从宏观结构到微观界面，从化学组成到物理机制，系统地研究了界面对电介质材料储能性能的影响机制，以及表面修饰剂所发挥的作用，为进一步提升电介质材料储能性能提供了一定的指导。