表面缺陷对氧化锌光催化降解有机污染物影响的基础研究

Zinc oxide as a wide bandgap semiconductor is of significant interest for photocatalytic applications. Its low cost and simplicity of synthesis are a significant advantage over other materials. Studies have been focused on understanding the mechanism as well as the effect of native defects on its photocatalytic properties. Efforts have also been made to enhance the performance under visible illumination. Although there has been lots of progress, as advanced characterization technologies and new research approach developed there is still room for improvement. Here, we propose a comprehensive approach with new techniques to study the effect of surface defects in ZnO on the performance of photocatalytic degradation of organic pollutants. The project consists of the following three parts: 1) Fabricate samples with various surface defects by controlling the synthesis methods and the post-treatment methods. 2) Integrate the most updated in-situ characterization techniques with an “ultra high vacuum (UHV) to near ambient pressure” reaction chamber to connect the characterization environment and the real working environment of photocatalyst. 3) Combine experimental results and theoretical calculations to obtain accurate conclusions. The project will not only advanced our understanding on the effect of ZnO surface defects to photocatalytic properties, but also pave the way towards the fabrication of high performance photocatalysts.

氧化锌的光催化研究一直备受关注。氧化锌光电性能优良，合成成本低廉而且纳米结构容易制备，科学家一直探索其光催化反应机理，尝试理解材料特性与光催化性能的关系，改善光催化活性，实现高效能的光催化剂。近年研究有不少进展，光催化工作原理得到加深理解，也初步发展了各种改善催化性能的手段。但随科学技术不断发展和新观点的提出，这些研究还有不少改进的地方。为此，申请人将通过综合的方法配合新实验手段，深入开展氧化锌表面缺陷对光催化性能影响的研究，其中包括以下三个内容和目的: 1) 利用调整生长方法和缺陷调控制备各种表面缺陷样品，增加结论的广泛性和普遍性; 2) 利用最新的原位表征实验技术检测材料的特性和光催化效能，衔接表征实验环境和光催化的实际环境; 3) 结合实验和理论模拟计算，增加结论的综合性。此项研究的顺利开展不仅会深刻揭示各种表面缺陷对氧化锌光催化性能的影响，而且能够为今后制备高性能光催化剂打下基础。

金属氧化物材料的表面和界面特性对其应用有重要影晌，如催化反应，器件应用等，都在材料表面或界面发生，因此研究材料表面，尤其表面缺陷的调控与表征、表面缺陷与应用性能的关系等，有重大科学和应用意义。..本项目以不同制备方法取得具备不同表面特性的金属氧化物，通过系统的表面表征，比较其各种应用的性能，作用科学分析。首先本项目针对传统水溶法制备Cu2O作出改良制备CuxO纳米颗粒，改良的样品在氧化一氧化碳的效能上比传统水溶法所制备的材料优良，相比文献或商用的CuO纳米伙粒也有更高性能。另外本项目成功利用二氧化钛纳米粉体制备纳米管，再以溶剂方法合成纳米管/纳米颗粒的复合结构作锂电池阳极。研究结果表面我们的材料在容量和重复使用性上都比巿面的二氧化钛纳米颗粒好，性能的改良主要来自样品多孔、非晶和多相的结构，能减少电池在充放电的膨张和收缩，从而保持有效面积。另外，我们利用原子层沉积方法，成功在氧化锌、二氧化钛以至其他氧化物上制备黑色非晶二氧化钛超薄膜，改良后的氧化物在光催化分解污染物的效能上都有不同程度的提高，其中改良后的二氧化钛对光催化分解水的性能也有显着的提升。通过对黑色非晶二氧化钛超薄膜的一系列表面表征，分析了材料结构对催化活性的影响，并探讨催化反应的微观机理。..金属氧化物的表面特性对其应用有重大影响，本项目不仅对氧化物表面反应的研究提供分析参考，还可促迸氧化物在各种应用尤其在催化及相关领域的应用的发展。