基于“结构-传递-反应”耦合模型的流态化固相加工过程的模拟研究

The fluidized process for solids reaction has been widely used in many industrial fields. Compared with gas reaction, complicated solids processing involves the variation of dilute/dense phase components, the distinct transfer-reaction controlling steps and other intricate factors. Based on the heterogeneous structure in the fluidized bed, coupled modeling of multiphase transfer and complex reaction has become the key to accurately simulate and reasonably predict the fluidized reaction. Combined with multi-scale analysis, from the mechanistic study of gas molecular number increase/decrease, solids density/size change and control mechanism for the solids reaction, the project establishes the “structure-transfer-reaction” coupled model, besides, the model is further modified through the comparison with experimental data, the fluidized process for the solids reaction is correctly simulated, ultimately, it is applied to the industrial design and scale-up optimization of fluidized bed reactor for the solids processing.

流态化固相加工反应已在诸多工业领域广泛应用，相对于气相反应而言，复杂固相加工过程更多涉及随反应不断变化的稀/密相组分结构以及类型繁多的传递-反应控制步骤等复杂因素。如何基于流化床中的非均匀结构，正确建立多相传递与复杂反应的耦合模型已成为流态化反应准确模拟与合理预测的关键所在。本项目通过对固相加工过程中气相分子数增/减、固相密度/粒径变化以及反应控制机制等方面进行机理性研究，结合多尺度分析方法，建立基于“结构-传递-反应”耦合模型，并通过与实验数据的对比验证进一步完善与修正建模，以实现对流态化固相加工过程的正确模拟，最终应用于该类流化床反应器的工业设计与放大优化。

气-固流动过程中“结构-传递-反应”的定量研究是流化床反应器设计、放大和调控的理论基础。课题针对流态化气-固反应机理建立了反应与结构的双向耦合模型，以及相间传递与反应控制的传质关系式，形成了基于“结构”与“三传一反”的相关传质理论，实现了对流态化传质模拟关键瓶颈问题的基础性突破（Ind. Eng. Chem. Res., 2019; Chem. Eng. Sci., 2019）；构建了缩粒/缩核/自成核类流态化固相加工过程的非均相传质规律，形成了对该类反应器内部流动、传递和反应复杂过程的机理性认识，推进CFD技术对流态化固相加工反应的模拟与预测，实现了对固相转化非稳态特性的定量解析（Ind. Eng. Chem. Res., 2020; Chem. Eng. Sci., 2021）；建立了准确预测连续固相转化过程的传递-反应耦合算法，深刻理解了流动、传递、反应及其耦合行为随反应器放大的变化规律，相应形成工业固相加工过程的优化措施与调控方法，实现基于CFD技术准确高效模拟流态化反应器的优化放大过程（Chem. Eng. Sci., 2021）。最终基于课题上述研究成果，耦合气固反应动力学、结构传递模型和多室反应釜模型，用于指导提高20万吨/年锰矿和50万吨/年复杂铁锰矿流态化还原焙烧工业项目的产品质量与过程效能（Chem. Eng. J., 2022; Green Chem. Eng., 2020；国内专利，2022）。课题执行期间，共发表论文10篇（其中SCI论文9篇），会议报告1次，授权国内发明专利2项，出版专著2部。