树叶分级构造Z型光催化材料构筑及可见光全分解水特性研究

项目针对开发新型高效光解水材料实现可见光下水的全分解，以提高光能利用率及光解水效率这一关键科学问题，提出以树叶为模板，基于Z型反应构型设计与合成具有树叶精细分级构造的复合光催化材料，并研究其可见光全分解水特性及Z反应机理。本研究旨在通过树叶分级构造的定向筛选与复制实现结构优化，结合模拟计算揭示分级构造对光解水特性的影响规律；通过效仿树叶Z反应构型实现成分优化，通过结构和成分优化的协同作用构筑具较高可见光利用率、较长电子-空穴对寿命的新型可见光全分解水体系。项目开展具有重要理论意义和实用价值：利用"遗态"的方法，将自然界光合作用的伟大杰作-树叶转化成绿色可再生能源材料，并可望通过模拟树叶精巧构造与成分大幅度提升其光解水特性，为进一步研究新型高效的光解水材料奠定一定的科学依据和实验基础，为探索和设计仿生智能材料提供指导和借鉴意义，对于能源危机和可持续发展问题具有重要科学意义。

本项目受树叶分级构造及光合作用Z型反应的启发, 设计与合成具有树叶精细分级构造的复合光催化材料，并研究其可见光全分解水特性及Z型反应机理。本研究通过复制树叶分级结构实现结构优化，通过效仿树叶Z反应构型实现成分优化，通过结构和成分优化的协同作用构筑具较高可见光利用率、较长电子-空穴对寿命的新型可见光分解水体系。所获得CdS/Au/N-TiO2人工树叶Z型体系与非Z型组分相比具有更高的光吸收强度,尤其增强了对可见光的吸收。CdS/Au/N-TiO2 Z型光解水体系与树叶分级结构的耦合,能大幅提升光解水产氢效率,在可见光照射条件下将光解水效率提升至Au/N-TiO2的270倍,商业CdS的5倍。同时，本项目将生物分级构造概念扩展到植物类生物质资源结构和蝶翅结构中，研究中发现的若干新现象和揭示的新机理可为光催化材料的结构设计和功能提升提供借鉴。项目开展具有重要科学意义：将自然界光合作用的伟大杰作-树叶转化成绿色可再生能源材料，并通过模拟树叶精巧构造与成分大幅度提升其光解水特性，为进一步研究新型高效的光解水材料奠定一定的科学依据和实验基础，对于能源危机和可持续发展问题具有重要科学意义。.本项目在Applied Catalysis B: Environmental、International Journal of Hydrogen Energy、Nanoscale、Optics Express、ChemSusChem、PCCP等专业期刊发表文章10篇, 封面文章2次，2次入选热门文章，国际重要学术会议口头报告2次，应邀将在249届美国化学会年会上做特邀报告，申请国家发明专利2项，培养硕士研究生3名，在读1名。项目负责人本人获2012年全国百篇优秀博士论文，2012年上海市研究生优秀成果（学位论文），2012年德国洪堡学者。