微环境对菌紫质单体质子泵功能的影响与调控机制研究

随着近年来超快光谱和微纳光电流检测技术的发展，使得在更快与更微观层次上认识生物蛋白菌紫质的光电响应机理与详细的质子传导路径成为可能。因此，解析不同环境下菌紫质质子传导路径与光循环过程，实现通过微环境对其结构与性能的优化对实用光学器件与能源器件的研发十分必要。目前基于菌紫质的器件研究是利用菌紫质三聚体，如何通过菌紫质单体本征的结构与功能特点了解三聚体的结构与功能协同效应，成为研究机制与优化三聚体能效比的关键问题。本项目拟通过研究不同微环境下菌紫质单体的结构与光电响应之间的关系，解析不同条件下的菌紫质单体与其自聚合体的质子泵功能与光循环动力学过程，建立相应的质子传导模型，筛选有益的环境条件，实现通过微环境对菌紫质单体光电信号的调控与优化，加深对菌紫质三聚体的结构与功能的认知，为菌紫质在实用微型能源器件与生物传感器的开发提供理论基础与技术支持。

课题21073010在项目执行周期中，进展顺利，符合课题结题要求,保质保量的完成了既定的科研任务和目标。首先完成了菌紫质（bR）单体的制备与功能表征，对单体的M态和O态进行动力学分析，解析了结构与光循环的依赖关系。利用电沉积方法，将bR膜层定向覆盖于AAO孔道表面，制备了bR/AAO复合纳米孔道.通过微环境如光频率，光强度，质子浓差，孔径和膜层厚度对其光电特性进行调控。成功地体外再现了视觉暂存生物特性。进一步将bR膜层与金纳米颗粒(AuNPs)结合，构建了仿叶绿素类囊体的垛堞结构体系，通过垛堞层数，金纳米颗粒的粒径，质子浓差，内外修饰等对体系的光电性能进行了有效地调控，记录的光电流可以达到350 nA cm-2。受单体形式的光驱动质子泵蛋白变形菌视紫红质pR启发，我们将pR作为光电基元组装到人工器件中，制备了基于pR的光电转化器件，能够实时对pH微小变化做出瞬态效应。受海洋生物膜系统电容性质进行能量转换的启发, 为了更好研究细胞膜蛋白协同工作发挥的电容性质，我们通过组装变性菌视紫红质和氧化铝纳米通道修饰作为自然界中离子泵蛋白和离子通道蛋白功能性模拟，人工地搭建了一个光驱动的生物电容器系统。成功地利用纳米通道的孔径和表面电荷密度对光电流的寿命进行了调节。优化纳米通道修饰和搭配不同激发光频率后，原有的瞬态光电流能够被调节成具有指定寿命的方形波形搭建了具有纳米通道调节功能的生物电容器系统。通过三年的系统研究，本研究组形成了基于bR与pR的光电研究平台，对构建微型生物传感器和能量转化器件开辟了新的路径。