针对气相氮氧自由基和臭氧及其相互作用的荧光分析方法研究

As the main pollutants in the air, nitrogen oxides free radicals and ozone trigger the occurrence and development of PM 2.5. So it is imperative to develop rapid, sensitive, and visual detection methods and techniques for these gaseous molecules. However, their active chemical properties often lead to low detection selectivity. Combining the excellent fluorescence properties of quantum dots and the coordination nature of metal complex, we intend to design and synthesize several fluorescent switch or ratiometric probes for highly sensitive nitrogen oxides and ozone detection with great color change, respectively. The special recognition sites (such as a metal center) of these probes responding to the target gaseous pollutant will result change of the structure of metal complex or the fluorescence intensity of quantum dots. Besides, we will explore the relationship in air atmosphere, establish the molecule transformation model of these gaseous molecules with as-prepared fluorescent probes, and achieve the sensitive and visual detection of nitrogen oxides and ozone in air, by analyzing the fluorescence signal of different species with various concentrations. This project provides new technical support for fast and accurate visualization of gaseous pollutants detection and has great significance for enhancing the ability of original innovation in the gaseous pollutants detection technology.

气相氮氧化物自由基和臭氧等分子是空气中的主要污染物,是PM 2.5发生发展的诱因。实现这几种高反应活性气体分子的检测是分析化学的重要研究课题，而其活泼的化学性质往往导致较低的检测选择性。本项目拟将量子点优良的荧光性能与有机金属配合物的配位性质相结合，设计几种针对氮氧化物和臭氧分子的颜色变化灵敏的荧光开关或者比率型探针，通过目标气体分子与识别位点（如金属中心）的特异性响应，引起探针分子结构或者量子点发光强度的变化，实现目标气体分子的高灵敏信号响应。基于建立的荧光分析方法探索几种活性分子之间的转化关系，通过探针在不同气体环境中的荧光响应和信号分析，建立这几种气体分子之间的转换模型，实现环境空气中氮氧化物和臭氧分子的高灵敏可视化检测。本项目的预期研究成果将为气体污染物分子的快速准确可视化检测提供新的技术支撑，对于提升我国在气体污染物检测技术方面的原始创新能力具有十分重要的意义。

气相氮氧化物自由基和臭氧等分子是空气中的主要污染物,是PM 2.5发生发展的诱因。实现这几种高反应活性气体分子的检测是分析化学的重要研究课题。本项目围绕与空气和环境污染相关的物种及其相互作用等，将特征光谱与荧光检测技术运用于环境中气体分子、微量金属颗粒、酸碱环境变化的监测，发展化学反应原理转化为荧光信号输出的新方法。主要发现点和成果如下：1）从电子和共振能量转移机制的原理出发，设计制备了多种性能良好的纳米和有机分子探针，系统研究了探针在不同气体环境中的荧光响应和信号分析，发展了可实现敏感信号输出的高选择性新型荧光分析方法。2）通过功能分子设计，合成与发展了基于双发射比率荧光的可逆性分子探针,对目标污染物分子的高灵敏可视化分析检测方法进行了深入研究。3）通过对系列金属配合物的结构修饰，发展了荧光功能化配合物的新方法，验证了该荧光分析方法对这些重要物种检测的敏感性、选择性以及可靠性。上述研究工作取得了多项具有一定创新性和系统性的研究成果，部分研究工作已经在Analytical Chemistry、ACS Applied Materials and Interfaces、ACS Sensors、 Sensors and Actuators B: Chemical等国际期刊上发表SCI收录论文35篇，获得国家授权发明专利1项。该系列研究成果为该系列污染物分子的快速准确可视化检测提供了新的技术支撑，对于提升我国在相关污染物检测技术方面的原始创新能力具有十分重要的意义。