体外胃肠消化模拟源于污染土壤的典型多溴联苯醚的口服生物可给性

就儿童而言，经手口摄入污染土壤是重要的有毒物暴露途径之一。有关新型持久性有机污染物在生物体内消化吸收过程中生物有效性变化和关键影响因素的数据相当缺乏。本项目利用体外消化模拟装置和稳态拟合模型，建立适合于污染土壤中典型多溴联苯醚PBDEs在人体胃肠消化吸收环境中生物可给性(消化效率)的分析方法和模拟条件；明确人体内PBDEs生物可给性分阶段的变化特征和反应的微观机制；确定污染土壤中PBDEs在人体消化道多相组分体系内解吸释放的动力学模式和异相间质量分配关系；利用化学提取、细胞代谢方法比较、分析PBDEs生物可给性与生物可用性的差别和可能的原因；探讨残余固体对PBDEs的再吸附、不同PBDE组分、不同土壤有机质含量与组成、粒径、竞争吸附等因素作用方式；对产生的消化效率估算偏差给出定量校正方法。研究成果有助于准确估算人体内PBDEs的生物可用性，为其生态毒理学效应和暴露风险分析提供可靠技术支持。

开展不同有机质含量天然土壤吸附BDE-28和BDE-47的吸附等温线研究。因低水溶性导致的水相平衡浓度范围较窄，线性分布模式表现出与非线性Freundlich曲线相似的良好拟合效果。对同一样品，线性和非线性模型拟合的吸附系数相近。在统计显著性水平0.05或0.1条件下，总有机碳分数与拟合吸附系数表现出显著的相关性。对于BDE-28，不同水相浓度下单点分配系数与有机碳分数和土壤有机质分数呈现显著相关；而对于BDE-47，相关显著性下降甚至变为不显著，特别是在较高水相浓度。. 利用不同有机质含量的系列天然土壤开展代表性组分BDE-28和BDE-47的解吸动力学及等温线研究。结果显示，慢解吸占主导地位的双室一级动力学模型能较好地描述PBDE组分的释放动力学过程特征。线性分配模式或非线性Freundlich模式对解吸热力学过程的等温线进行很好的拟合。此外，大多数解吸过程相对前期的吸附过程都大体表现出滞后趋势。在0.05或0.1统计水平条件下，总有机碳分数与等温线模式的拟合参数间呈现显著相关性。总有机碳分数与土壤有机质组分(如富里酸和胡敏素)的单点解吸系数在较低PBDE组分溶液浓度条件下显著相关；而在较高溶液浓度条件下，其相关关系降低，甚至不相关。研究结果有助于对天然土壤体系中PBDE组分行为的综合研究。. 随固液比增大PBDE组分的液相分配浓度呈现降低趋势，吸附于固相颗粒表面比例呈增加。不同液固比实验结果显示需对模拟实验消化率定量校正。. 模型拟合结果表明，低溴代和弱憎水PBDE组分在低有机质含量土壤样品上的液相浓度高于固相；有机质含量较高土壤样品，高憎水性PBDEs组分的变化趋势相反；高溴代和强憎水的BDE-209趋于结合固相颗粒表面。随液固比升高，液相PBDEs质量浓度呈先升后趋稳；在较低水土比例，液相PBDEs浓度呈非线性降低。消化释放的PBDEs在残余固相上有再吸附现象。随液相体积增大，反应过程平衡向解吸方向移动。. 消化液活化的PBDEs组分不同程度重新吸附在残余固相上，比例随分子量、辛醇水分配系数和土壤有机碳分数增加而上升。考虑吸附部分，检测的PBDEs生物可存取态比例为37.8%到84.4%。高有机质含量土壤PBDEs的生物可存取性低于低有机质含量土壤。低溴代和弱憎水PBDEs组分的体外生物可存取性伴随分子量和辛醇水分配系数增加而增强。