反应堆压力容器模型合金中微结构演变的正电子湮没分析技术

运行环境中的反应堆压力外壳容器（Reactor Pressure Vessel, RPV）中存在由辐照及热时效所导致的缺陷及Cu杂质的亚纳米偏析相。这些微结构破坏了材料的韧性并导致RPV材料的脆化，因而是反应堆安全运行的重大隐患。本项目的研究以RPV模型合金为对象并将发展一种高度灵敏的（1 ppm）新型核分析技术来检测和研究材料中的Cu偏析相、缺陷－杂质复合体等亚纳米尺度的微结构及其演化规律。这一技术以正电子为探针并利用了近来所发现的正电子的杂质团捕获效应。通过从实验和理论两方面系统地研究RPV模型合金中热时效和电子辐照所导致的富铜偏析相，本项目的研究将形成一套系统的方法从基于杂质团捕获效应的正电子湮没谱中获得偏析相的化学成分、原子结构、尺寸、浓度等重要的微观信息，从而为建立实时、原位、无损的反应堆压力容器监控技术奠定基础。

工作环境中的反应堆压力容器（RPV）合金中微量的Cu杂质会由于长期的热时效、辐照、压力效应等发生迁移、聚团、成核乃至相分离。这些Cu杂质的聚团及相分离破坏了RPV合金的力学性能并导致材料中的微裂纹，从而威胁反应堆的安全运行。因此，探测Cu杂质聚团早期阶段所形成的纳米沉积相颗粒有重要的科学意义和应用价值。然而，探测这些纳米尺度的微小聚团一直是材料科学和核能工业中极为困难的问题. 本项目的研究发展了一种利用正电子湮没谱分析纳米Cu沉积相的方法。正电子是电子的反粒子，入射到固体中的正电子能灵敏地被点缺陷捕获。这一技术已被证明是研究辐照导致的缺陷的强有力手段。在本项目的研究中，我们结合三维原子探针（3D-AP）技术和第一性原理计算证明正电子湮没谱也是分析RPV合金中Cu杂质纳米沉积相的尺寸、成份、浓度的有力手段。. 在理论上，我们发展了一种利用局域轨道计算正电子湮没特性的高效方法。利用这一方法，我们计算了RPV的Fe-Cu模型合金中不同杂质的正电子波函数和电子－正电子对的动量密度分布。我们发现Ni、Cu、Zn、Sn等杂质对正电子有强亲和力，即使5个Cu原子的聚团也能灵敏地捕获正电子，而且捕获态的正电子湮没导致的Fermi面模糊能用来分析团簇的尺寸。结合理论计算和3D-AP，我们证明正电子湮没技术能探测浓度为1 ppm，尺寸在亚纳米尺度的Cu沉积相，其统计精度甚至优于原子尺度的3D-AP分析技术。利用辐照后的金刚石，我们还证明这一技术能分析杂质－空位复合体的化学成份。此外，我们还系统地研究了不同杂质元素的正电子湮没特性，得到了不同杂质元素的正电子湮没动量密度指纹。这些结果使正电子湮没技术成为研究RPV合金的纳米沉积相、杂质－缺陷复合体等微结构的有力手段并能够发展成为一种原位、无损的探测技术来预报服役中的反应堆压力容器的微结构演变。