二维AlGaN的外延生长及物性研究

In this project, we plan to study the growth and novel optoelectronic properties of two-dimensional (2D) AlGaN materials by reducing the dimensions, and provide a new platform for the realization of high efficiency deep-ultraviolet devices. We focus on the key scientific issues such as the growth kinetics and the carrier behavior of 2D AlGaN. First-principle calculations are employed to investigate the structural prediction, band structures, density of states, carrier behavior (including lifetime, concentration, mobility, and excitation properties), absorption/emission spectrum, bonding properties, epitaxial process etc of 2D AlGaN. Moreover, we plan to try a 2D-mask-based pulsed atomic layer deposition strategy to obtain 2D AlGaN samples. The mechanism of growth kinetics, epitaxial control, defects properties are elucidated. The dependence of structure and optoelectronic properties of 2D AlGaN materials should be established.

本项目拟通过降低AlGaN的维度，研究二维AlGaN材料生长及新奇的光电性能，为实现AlGaN深紫外光电器件提供新思路。针对二维AlGaN生长动力学及二维AlGaN中载流子的运动规律等关键科学问题展开研究。通过第一性原理模拟二维AlGaN的能带结构，态密度，载流子行为（包括寿命、浓度、迁移率、激发复合性质）、吸收发射光谱等特性，预测二维AlGaN的基态结构、成键势垒及光电特性。在此基础上，采用二维材料为掩膜脉冲原子层沉积方法实现二维AlGaN的外延生长，阐明二维AlGaN材料生长过程中生长动力学及维度控制机制，揭示二维AlGaN缺陷并入及抑制规律，建立二维AlGaN材料结构与光电性能关联特性。

项目围绕二维AlxGa1-xN材料的结构、性质及外延生长进行系统研究。主要研究了维度降低对材料结构及性质的影响，尤其是维度降低导致的结构相变过程及材料内建电场的变化规律；Al组分对能带结构和光学性质的影响及调控机制；石墨烯等二维材料掩膜对材料生长动力学的影响，主要针对原子在衬底上迁移、成核及并入过程进行研究。并取得如下结果：.（1）从理论上预测了不同Al组分下AlxGa1-xN材料的的基态结构，发现单原子层的二维AlxGa1-xN呈现类石墨烯的六方结构。与三维块材相比，二维AlxGa1-xN中的原子由正四面体四配位转变成为平面三配位。在电子结构方面，不同于绝大多数二维材料，AlxGa1-xN材料的带隙跟体材料相比并没有增加，反而降低了，证明量子限域效应在二维AlxGa1-xN材料中并不是影响材料带隙的主要因素。同时，随着Al组分的变化，材料带隙并没有呈现与Al组分的依赖关系，所以并不能通过调节Al组分实现对材料带隙的调节。（2）我们研究了III族氮化物(AlN，GaN和InN)的结构和性质随材料维度的影响。随着厚度的降低，材料呈现出了从纤锌矿到4|8再到六方结构的相变过程。4|8结构的能带结构和光学性质与纤锌矿结构相似，但六方结构下的材料由直接带隙转变为间接带隙，带隙分别为4.32，3.53和1.72 eV。与此同时，由于结构相变，纤锌矿结构的内建电场也随之消失。通过应力我们还能够调节材料的能带结构。（3）我们研究了单层h-AlN中点缺陷的热力学和光电性质，发现材料中的空位缺陷能够形成较深的缺陷能级，通过调节费米能级位置可以实现对缺陷的带电态进行调节。同时我们发现带负电的Al空位缺陷，带正电的N反位缺陷和碳原子形成的复合型缺陷可以实现单光子发射，发光波长分别为0.77,1.40和2.30 eV。（4）我们研究了石墨烯掩膜方法对原子迁移、成核及并入的微观过程。但由于二维材料和蓝宝石之间的相互作用较强，所以原子很难插入二维材料/蓝宝石之间，形成掩膜的二维材料生长。同时我们发现基于石墨烯的“范德华外延”策略能够有效地缓解外延层应力，提升材料质量。