新型单线态裂分材料的设计与器件应用

Developing new and advanced working mechanism is a key strategy pushing the research in organic optoelectronics towards even higher ground. Singlet Exciton Fission (SF) is a process that one singlet exciton been converted into two or more triplet excition. Recent investigation suggested that proper application of SF process may significantly improve the device performance in variety of fields, including photo energy conversion, spintronics, nonlinear optics and photocatalysis. This proposed research focuses on the development of new SF materials and exploration of their applications in novel optoelectronic devices. The project will start from design and synthesis new organic materials that capable of undergo SF in high efficiency. Investigation on the structure-property relation of these materials shall provide a general guideline for further design of high performance SF materials. We will then fabrication novel optoelectronic device based on the optimized SF materials. It is expected that this research will significantly prompt the development of fundamental understanding to the SF processes, which are crucial for the applications of SF materials in a various fields. Successful implementation of the project is expected to secure a leading position in the new research field of SF-based organic optoelectronics.

探索与发展有机光电材料与器件中的新工作机制是推动有机光电器件领域不断创新的重要途径。单线态裂分（Singlet Exciton Fission）是指一个高能的单线态激子与相邻的基态分子相互作用产生两个或两个以上低能的三线态激子的过程。近期的理论与实验研究都显示单线态裂分过程有可能为光电转换、自旋电子学、非线性光学、光催化等领域带来性能上的显著提升。本项目聚焦在新型有机单线态裂分材料的设计、机理研究与器件应用。在获得高性能单线态裂分材料的基础上，探索调控有机高分子材料单线态裂分行为的机理，开拓基于新机理的高效有机光电器件的设计思路。本研究的成功实施，将有助于深入理解有机材料的结构与单线态裂分性能的关系，进一步揭示单线态裂分材料的设计规则，推动新型有机光电材料与相关基础理论的发展，抢占有机高分子单线态材料与器件研究的制高点。

本项目围绕新型单线态裂分材料的合成与结构优化，三线态激子产生与调控机理以及新型有机光电器件的设计与制备开展了系统的攻关，取得了一系列原创性的研究成果。1，提出了基于二维氮杂稠环结构设计高稳定性高三线态能级单线态裂分材料的新策略。通过设计二维氮杂并苯结构，增加共轭体系中的Clar’s 六元环，显著提升材料的光稳定性，调控三线态能级。基于新颖的flavanthrene骨架，首次获得了高光稳定性，且三线态能级>1.1eV的单线态裂分材料，为探索单线态裂分现象在器件中的应用提供了材料支撑。2，系统研究了有机共轭分子在薄膜状态的堆积形式对激发态能量传递的的调控机理。发现了取代基调控分子间堆积方式影响三线态激子寿命与能量传递性能的机理，阐述了激基缔合物介导、电荷转移耦合和电荷转移能量等因素对单线态裂分效率的调控机制，发展了通过分子组装调控有机材料激发态性质的新策略。3，以课题组发展的新型高性能有机半导体材料为基础，成功构筑了多种结构新颖、性能突出的有机光电器件。获得了高性能有机光伏器件，制备了全晶态与纤维状的场效应晶体管、高效单组份OLET器件、非易失性有机场效应晶体管存储器、有机光记忆晶体管，及多种高性能光检测器、光调控场效应晶体管器件阵列。在新型有机光电器件的设计方面取得显著进展，构筑了双重量子干涉调制的单分子器件，制备及垂直结构的有机自旋阀器件。通过本项目的实施，研究团队在新型单线态裂分材料的设计与器件应用领域取得了显著进展，取得了大量有影响力的原创性成果，在Chem. Soc. Rev., JACS, Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., Nat. Commun., Chem. 等高影响力的学术期刊上发表论文66篇。