铁硒超导体的高压拉曼散射研究

Iron-based superconductors have the second highest transition temperature after cuprate superconductors, which provide an excellent opportunity to elucidate the microscopic origin of the high-temperature superconductivity. This will make high-temperature superconductors be more suitable for industrial application. The iron-chalcogenide compound FeSe, which does not contain the poisonous element As, has received much attention in recent years due to its simplest crystal structure among all the iron-based superconductors. Raman scattering, an indispensable tool in the arsenal for understanding many-body physics, can be used to probe various primary excitations (e.g., phonon, magnon, exaction) and their coupling in solids. In this project, we plan to carry out a comprehensive Raman scattering study on FeSe under pressures at different temperatures. The major issues we intend to address include: (1) the origin of nematic order and its relation with superconductivity; (2) magnetic structure and exchange energy of the pressure-induced magnetic phase, and the relation between magnetic order and superconductivity; (3) the crystal structures in different phases under pressures; (4) energy gaps and their symmetries of two superconducting phases in pressure phase diagram. The study will help us to establish a unified picture of iron-based superconductivity.

铁基超导体系是继铜氧高温超导体系后的第二类高温超导体系，对其研究有望解决一些铜氧高温超导的未解之谜，使高温超导材料向实际应用更近一步。其中，FeSe作为结构最简单且不含有毒元素的铁基超导体，受到了广泛的关注。拉曼散射作为强关联电子体系的主要研究手段之一，在超导研究方面有许多便利之处，它不但可以探测到体系内的元激发（声子，磁子，激子……），而且还能给出元激发间相互耦合的信息。本申请打算对FeSe做系统的低温高压拉曼散射测量，依此来研究以下问题：1，FeSe超导体中电子向列相的起源及其与超导序的关系；2，加压体系进入磁有序相之后，其磁结构、交换能以及磁有序与超导的关系问题；3，随着压力增加体系的电子基态改变的同时，其晶格结构有无发生变化。4，压力相图中两个超导相的能隙大小及对称性，以及其演化。对上述问题的研究将有助于建立一个统一的铁基超导图像。

FeSe超导体结构简单,超导转变温度易于调控（多种手段都可以大幅提高超导转变温度）,成为了研究的热点。在铁基超导体中，超导和结构参数紧密相关，在FeAs超导研究中，其实验数据较统一，但是在FeSe中，其实验结果却存在着矛盾，没有一个统一的结论，这极大的阻碍了FeSe基超导体的微观机理研究，所以找出影响其超导Tc的关键因素是非常关键的。.本项目中我们使用拉曼散射研究了FeSe, (Li, Fe)OHFeSe, Lix(NH3)yFe2Se2三种超导体。1，在Lix(NH3)yFe2Se2中观察到了两支声子并对其做了指认，这两支A1g模式和B1g模式的出现，说明样品中的FeSe面是完整的。 2，首次对(Li, Fe)OHFeSe, Lix(NH3)yFe2Se2做了变温拉曼研究，发现其随温度的变化趋势与FeSe是相同的。3，对比了样品长Fe的B1g声子模式，发现其频率基本是相同的，说明Fe原子周围的环境没有改变。而受到插层的影响，Se的A1g声子频率有了较大的变化，且在插层的(Li, Fe)OHFeSe, Lix(NH3)yFe2Se2中，其声子峰型不对称，呈现出Fano共振，其不对称因子1/q与载流子浓度正相关。通过与他们的超导转变温度Tc的对比，我们发现其Tc与Se原子的高度没有直接的关联，而是和费米面处占据态和空态的联合态密度正相关。上述结论给出了铁硒插层体系中影响Tc的关键因素，为超导微观机理的研究打下了基础。.此外，我们还研究了外尔半金属MoTe2，和FeSe类似，它也是硫族层状超导体，也是半金属，同样具有拓扑非平庸的性质，可以作为拓扑超导研究的潜在平台。我们对两种不同方法生长的MoTe2做了对比研究，发现多支声子存在电声耦合现象，用助溶剂法生长的样品中，电子拉曼响应和多支声子的频率、宽度等在70K存在异常，而用化学气相沉积法生长的样品则不存在异常，输运测量的结果也说明这一点。XRD测量表明在相变前后其结构不变。结合电声耦合计算以及角分辨光电子谱测量，我们认为这个相变是一个电声耦合推动的拓扑相变。这是第一次在外尔半金属中发现的随着温度发生的拓扑相变，这不但加深了对拓扑相变的理解，也提供了一种调控拓扑态的方法。