薄层离子液体/微纳电极阵列型电化学气体传感器研究中的几个关键问题

采用薄层离子液体作为敏感单元，构筑基于微纳电极阵列的新型无膜电化学气体传感器是克服目前电化学气体传感器响应时间长、稳定性差、使用寿命短等问题的有效途径之一。本项目运用数学建模和计算电化学方法，结合微纳加工技术，探索基于电极过程动力学的微纳电极阵列的暂态分析方法，研究薄层离子液体/微纳电极阵列型电化学气体传感器研究中质量输运和电化学扩散过程等关键问题。揭示工作温度、薄层离子液体厚度和微井状电极深度等因素对响应速度的影响规律，阐明气体分子在离子液体/微纳电极阵列体系中的扩散动力学和化学反应动力学之间竞争反应机制，为发展具有响应速度快、灵敏度高、选择性高、稳定性强、使用寿命长等优点的新一代无膜电化学气体传感器的发展提供理论基础和技术支撑。

本项目主要采用离子液体、微纳结构材料等构筑新型电化学传感器界面。通过研究不同电化学活性物质，特别是气体分子在电极表面的质量输运和电化学扩散过程等关键问题，揭示了活性物质在离子液体、微纳结构复合体系中的扩散动力学和化学反应动力学之间竞争反应机制。相关研究成果为新型电化学传感器的发展提供理论基础和技术支撑。代表性研究成果包括：.（1）制备了金纳米粒子/离子液体复合物电极体系，通过研究金纳米粒子/离子液体复合物电极与裸电极上的氧气还原电化学行为，发现金纳米颗粒一方面增加了响应电流，同时降低了响应的时间。因此，可以通过在电极表面设计和加工这些复合物来制备电化学传感器，进而克服了离子液体创造薄层的难度，同时响应电流和时间都有明显的改变。为发展具有响应速度快、灵敏度高、选择性高、稳定性强、使用寿命长等优点的新一代无膜电化学气体传感器的发展提供理论基础和技术支撑。离子液体-纳米金粒子复合材料为无膜传感器的设计提供了很好的参考。.（2）通过氢气泡动态模板法沉积不同形貌的钯，钯铂合金等三维纳米结构，研究了不同修饰电极对氧气的电化学催化特点，研究表明氧气催化还原是一个2步4e-的过程，其电化学氧气催化反应属于表面吸附控制过程。同时，考察了三种不同钯铂合金比例的催化剂的电化学性质和对氧气的催化，三种合金的催化剂的催化活性远远高于商业铂电极。.(3) 利用离子液体膜改善电极表面传质扩散速率的特性，并结合纳米材料增强电分析行为机制的研究结果。利用对砷具有高吸附性能的纳米金属氧化铁/离子液体复合物，实现了在近中性的溶液体系下检测As(III)，且较贵金属电极具有更高的检测灵敏度。利用碳纳米管/离子液体复合物体系对环境持久有机污染物的检测。.（4）提出了“选择性吸附产生选择性的电化学响应”的电化学响应机制，设计了一系列新型电化学敏感界面，实现了对环境中低浓度的重金属离子、硝基苯类及有机磷农药等污染物的高灵敏、高选择性检测。.在本项目的支持下，发表AC，JPCC，Small，EC，ACA等SCI收录论文30篇。