声子-边界新奇散射机制及其对纳米结构热输运的调控

Phonon-boundary scattering has remarkable influence on thermal transport in nanostructures, but the investigation on the underlying mechanism is still not comprehensive and deepgoing. Exploring the micro-mechanism of phonon-boundary interaction and its numerical expression is a challenging work. The bond order of atoms on the boundary is different from that in the bulk, which results in the perturbation of Hamiltonian of lattice vibration system and leads to phonon scattering, therefore we present the new concept of phonon-boundary bond order imperfection scattering mechanism, and detailedly research the effects of this novel scattering mechanism on the phonon transport in typical nanostructures, such as nanowires, nanoribbons and phononic crystals, by phonon Boltzmann transport equation and Monte Carlo simulations, as well as first-principles calculations. In this project, we focus on (i) achieving the analytic model of phonon-boundary bond order imperfection scattering mechanism based on the bond-order-length-strength correlation and the quantum perturbation theory; (ii) modulating thermal conductivity of nanostructures by shape, size, boundary morphology and chirality based on the geometrical dependence of this mechanism; (iii) studying the phonon mean free path spectrum and tuning thermal transport in nanostructures by phonon filtering method based on the frequency dependence of this mechanism. Our goal is to improve the theory of phonon transport, explore new mechanism and method on manipulating thermal transport in nanostructures, and offer the scientific foundation for designing novel devices of thermoelectricity and thermal management.

声子-边界散射对纳米结构的热输运有非常显著的影响，然而目前人们对其物理机制的研究还不够全面深入，声子与边界作用的微观机理及其数学表述是极具挑战的课题。考虑到边界原子键序不同于内部原子，从而对晶格振动系统的哈密顿量产生微扰，导致声子散射，申请人提出声子-边界键序缺陷散射机制的新颖概念，并应用玻尔兹曼输运理论、蒙特卡罗模拟方法，结合第一性原理计算，系统地研究这种新奇散射机制对纳米线、纳米条带、声子晶体等结构热输运的影响。本项目重点探索：(1)基于键弛豫理论和量子微扰理论对声子-边界键序缺陷散射机制建模及求解；(2)利用该散射机制的几何效应，研究形状、尺寸、边界形貌和手性对纳米结构热导率的调控；(3)研究声子平均自由程谱，利用该机制的频率效应采用声子过滤的方法调控纳米结构的热输运性质。本项目旨在完善声子输运理论，探索调控纳米结构热输运的新原理和方法，为设计新型热电器件和热流控制器件提供科学依据。

研究纳米结构中的热输运机制及其调控对于有效利用热能、提高纳米电子器件的散热效率以及热信息传输和处理都具有重要的意义，是凝聚态物理和纳米科学的研究热点之一。对于半导体材料，声子是热输运的主要能量载体，研究声子的输运机制对热传导性能的调控至关重要。纳米结构具有极高的比表面积，所以声子-边界散射对纳米结构的热输运性能有非常显著的影响。通过本项目的实施，申请人提出并完善了一种新的声子-边界散射机制，即声子与边界键序缺陷散射机制。通过结合键弛豫理论和量子微扰理论完成了对声子-边界键序缺陷散射机制的理论推导及求解，发现该机制的散射率正比于纳米结构的比表面积、声子态密度、以及声子频率的平方。基于声子玻尔兹曼输运方程，计算了硅纳米薄膜的热导率，发现我们的新机制模型比传统的声子-边界散射模型更接近实验值，验证了该模型的有效性。进一步结合该散射机制与声子玻尔兹曼输运方程，我们计算了粗糙表面硅纳米线的热导率值，远远低于Casimir极限，计算结果与实验测量很好地吻合，并且解释了粗糙硅纳米线热导率显著下降的物理机制是由于表面键序缺陷对高频声子强烈散射，导致高频声子对粗糙硅纳米线热导率的贡献明显下降。我们的计算表明粗糙度振幅对硅纳米线热导率的影响比粗糙度相关长度更显著，这也吻合实验测量的结果。传统的声子-表面散射机制无法解释周期性多孔硅薄膜（声子晶体）超低的热导率，我们应用声子-边界键序缺陷散射机制不但解释了声子晶体超低的热导率，也表明非相干散射比相干散射机制更为重要，为Lee等人以及Maire等人的实验发现提供了理论依据。基于本项目，我们还应用第一性原理和玻尔兹曼输运方程研究了多种纳米材料与结构的电子和声子输运性质，发现了多种热电性能优良的材料，并提出了进一步提升热电优值的调控方法。本项目的研究成果不仅有助于理解声子-表面散射的物理机制，也有助于利用表面工程对纳米结构热导率进行调控。