VI-过渡金属硫族化物的金属相稳定性调控和电催化应用的计算研究

In this proposal we aim to perform multi-scale simulations to investigate the fundamental physiochemical properties and electrocatalytic applications of the metallic 1T' monolayers of VI-transition metal dichalcogenides (MX2, M = Mo or W, X = S, Se or Te), where MoS2 is a typical representative. We will focus on exploring the effective strategies to drive the 2H→1T' (semiconductor→metal) phase transition and improve the thermodynamic and ambient stability of the metastable 1T' phase. We will further explore the surface chemistry and defect engineering of the 1T'-MX2 monolayers. Besides, other low-dimensional 1T'-MX2 nanostructures (such as 1D nanoribbons, nanotubes and 0D nanoclusters), and new hybrid 2D heterostructures based on 1T'-MX2 and other 2D materials, are also considered. It is of great importance to investigate how these different modifications and structural morphologies would affect the phase stability and materials properties such as electronic structures and catalytic activities. Last but not the least, we will explore the potential applications of 1T'-MX2 and their composites in eletrocatalysis, where we will investigate the fundamental mechanism of electrocatalytic hydrogen evolution (HER) based on 1T'-MoS2 electrocatalyst, and examine the electrocatalytic activities of 1T'-MoS2 in other electrocatalytic reactions such as oxygen reduction reaction (ORR), CO2 reduction, N2 fixation and conversion, and then we will explore ways to improve the electrocatalytic activities and efficiencies of 1T'-MoS2 and other related 1T'-MX2 electrocatalysts.

本申请旨在通过多尺度计算研究以MoS2为代表的第六副族过渡金属硫族化物（MX2，M = Mo，W；X = S，Se，Te）的1T'金属相单层的基础物理化学性质和在电催化领域的应用前景。重点探索驱动2H→1T'相变（半导体→金属相变）及稳定1T'相在热力学和环境使用条件下的有效途径。探索1T'-MX2单层的表面共价化学和缺陷化学，构建1T'-MX2的低维纳米结构（纳米带，纳米管和纳米团簇），以及设计基于1T'-MX2与其它二维结构的新型复合材料，预测不同的修饰手段和结构形态对于调控结构相稳定性，电子结构和催化活性等重要性质的影响。深入理解1T'-MoS2的HER催化机理，并探索1T'-MoS2在其它新能源电催化反应（氧还原（ORR），CO2还原，N2固定和还原）的催化活性和催化选择性，以及探索提高1T'-MoS2及其它1T'-MX2材料的电催化活性和催化效率的有效策略。

本项目旨在通过多尺度计算研究以MoS2为代表的第六副族过渡金属硫族化物（MX2，M = Mo，W；X = S，Se，Te）的1T'金属相单层的基础物理化学性质和在电催化领域的应用前景。重点探索驱动2H→1T'相变（半导体→金属相变）及稳定1T'相在热力学和环境使用条件下的有效途径。预测不同的修饰手段和结构形态对于调控结构相稳定性，电子结构和催化活性等重要性质的影响。深入理解1T'-MoS2的HER催化机理，并探索1T'-MoS2在其它新能源电催化反应（氧还原（ORR）， CO2还原，N2固定和还原）的催化活性和催化选择性，以及探索提高1T'-MoS2及其它1T'-MX2材料的电催化活性和催化效率的有效策略。在项目的资助下，申请人提出了表面共价修饰、空位缺陷、界面工程等调控手段可以有效提高MX2金属相的稳定性以及表面析氢活性。此外，MX2本身还可以作为催化剂的载体负载过渡金属单原子催化剂，可以促进燃料电池氧还原反应的催化活性。所取得的研究成果对于理解 1T'单层的相稳定机制和改善材料的催化性能有着重要的基础和应用研究价值。我们还探讨了其它类型纳米材料如MXene、石墨烯负载的单原子/双原子以及金属纳米团簇的电催化性能调控机制，通过表面金属修饰、缺陷工程、配体效应等不同的调控策略来实现对这类催化剂的性能优化，可为高性能电催化剂的理性设计提供重要的理论指导。