掺杂TiO2/硅藻土界面微结构特征及对光催化活性的影响

本项研究针对矿物负载型光催化剂的优化机制，探讨以硅藻土、蛋白石页岩的非晶态二氧化硅为载体，负载掺杂二氧化钛的低维光催化剂，获得在可见光下激发的高效光催化复合材料。在对硅藻土、蛋白石页岩活化和修饰前后的化学组成、表面结构、孔的形态、表面羟基及酸中心研究基础上，探索矿物与光催化半导体界面复合效应对低维掺杂二氧化钛的结晶相形成与晶型转变、掺杂离子占位与阳离子配位、光激发效能、载流子的形成与电子空穴复合等特征，查清载体的性状对负载光催化半导体的影响规律，由此探讨非晶态硅质矿物载体与光催化剂之间界面耦合效应对光催化材料可见光响应效能和稳定性的影响机制。本项目的研究从载体的效能去探求提高光催化材料功能途径，为利用天然矿物结构特点构筑新型功能材料得出可行性的科学论据。其研究成果也为其他晶态矿物载体的效能开发奠定基础，对促进天然矿物的高值化开发与高效能利用具有重要的理论价值与实际意义。

本课题在进行硅藻土、蛋白石页岩的表面处理和界面结构与性能研究基础上，探讨了表面复合光催化剂的界面微结构对光催化剂活性的影响。针对蛋白石含量高的长白产硅藻土、嫩江产蛋白石页岩和脱铝粉煤灰形成的非晶态硅质原料为载体进行研究。采用不同气氛煅烧、酸碱处理硅藻土和蛋白石，并在不同条件下在其表面负载二氧化钛、磷掺杂二氧化钛、复合氧化物型钨酸铋等光催化剂，探讨复合效果的各种影响因素。在此基础上分析非晶态二氧化硅界面效应对光催化剂的影响规律与作用机制。研究结果证实，不同类型非晶态二氧化硅载体均使其表面负载的锐钛矿相二氧化钛稳定温度范围向高温拓展，为高温条件下锐钛矿的制备提供了有利条件。不同气氛下热处理磷掺杂二氧化钛，缺氧条件下具有更高的光催化活性，通过XPS测试证实其中含有较多的T3+离子存在，改变了晶体表面原子价态和分布，提高了关翠花性能。在与不同种非晶态二氧化硅表面复合的光催化剂，均能有效控制晶粒尺度，减少团聚，并有效实现光催化剂固载，易于实现光催化剂回收利用。同时，在非晶态二氧化硅载体的界面作用下，可以进一步促进半导体表面原子价态多变，表面原子分布改变，改善了电荷传输性，优化了光催化剂的颗粒形态，由此提高了光催化剂的稳定性和活性。该课题完成研究论文16篇，公开发表和待发表论文14篇（其中SCI 8篇，EI 6篇），申请国家发明专利4项，已授权3项。参与该课题研究的硕士博士论文8份、本科毕业论文13份。