天然铁电气石Fenton反应降解有机污染物的机理及功能增强

本项目以天然铁电气石作为Fenton反应的非均相催化剂，催化H2O2产生OH自由基进而氧化降解有机污染物，并利用电气石自身极化电场增强其Fenton反应，达到对Fenton反应功能增强的目的。以内蒙古东部高纯度天然铁电气石为研究对象，运用XRD、SEM、EPMA、XPS、Zeta电位仪、流动注射光度法等分析技术，从矿物化学组成及结构出发，阐明矿物相表面铁离子和溶出铁离子催化H2O2产生OH自由基的本质及其与有机污染物降解的内在关系，分析天然铁电气石自发极化效应及其与矿物成分、结构和热处理温度的关系，对比研究铁电气石原矿与不同温度高温热处理后的电气石在Fenton反应中产出OH自由基的相对数量和速率及其与有机污染物降解的关系，揭示电气石自发极化电场对其Fenton反应的功能增强机理。通过本项目的基础研究，开发拥有自主知识产权、具有我国资源特色、基于Fenton反应的有机污染物降解新材料。

研究开发高效、稳定、廉价的非均相催化剂是Fenton技术发展的重要课题，受到了学者们的广泛关注，尤其是天然的含铁矿物材料。天然铁电气石便是其中的典型代表，它不仅能为Fenton反应提供铁源，催化H2O2形成羟基自由基，更可利用其自发极化电场增强Fenton反应效能。本项目以内蒙古东部高纯度天然铁电气石为研究对象，在矿物化学组成和晶体结构研究的基础上，着重研究了天然铁电气石Fenton反应降解有机污染物的微观机理和电气石自发极化电场对其Fenton反应的功能增强机制，具体包括：1）分别以有机染料和苯酚为目标污染物，考察了天然铁电气石Fenton反应降解有机污染物的效能，探索了不同实验条件对有机污染物降解的影响规律。对难降解的苯酚溶液，提出了天然电气石的活化方法；2）采用基于CCD的RSM方法优化了不同染料废水脱色工艺参数，构建了两两因素交互影响的3D响应曲面。阐明了不同染料脱色的动力学过程，讨论了相关动力学参数的变化规律，为微观机理研究奠定基础；3）分析了不同实验条件下，天然铁电气石Fenton反应过程中铁离子的溶出浓度，揭示了矿物相表面铁离子和溶出铁离子催化H2O2形成羟基自由基的本质，构建了有机污染物降解、羟基自由基产出及铁离子溶出三者之间的内在关联，结合动力学研究和使用前后电气石表征测试的对比分析，给出了天然铁电气石Fenton反应的微观机理，即以均相催化反应和非均相催化反应为主，以吸附作用为辅，并描述了相关的化学反应过程；4）对比分析了电气石原矿及高温热处理后电气石的组成结构变化，揭示了电气石自发极化电场消失的内在原因。对比研究了电气石原矿及高温热处理后电气石Fenton反应降解有机污染物的效能，阐明了电气石自发极化电场对其Fenton反应的功能增强机制。通过本项目的实施，开发了具有我国资源特色的Fenton反应非均相催化新材料，构建了天然铁电气石Fenton反应降解水体中有机污染物的理论体系和应用基础，形成了创新性成果。共发表（含在线发表）学术论文11篇，其中SCI收录4篇；SCI源期刊在线发表1篇；Ei收录5篇；国内学术会议论文1篇；国际学术会议论文3篇。