纳米富勒烯胶体颗粒在水环境中的悬浮机理研究

Due to the unique structure and properties, there are great potential uses for fullerene, a typical nanomaterial in physics, chemistry, and medical areas. With their applications in industrial and consumer products, fullerene can be unintentionally released into aquatic environment. The nanoscale-fullerene-aggregates (nC60) are the most environmentally relevant forms of fullerene in water. The nC60 forms are clearly toxic to microorganisms, aquatic organisms, and human cell. However, the mechanisms of nC60 suspension and mobility in natural water are still unknown. The aims of the project were 1) to investigate the mechanisms of interactions and the evaluate the percentages of nC60 bound to natural organic matter with different composition and structure base on the fluorescence quenching titration; 2) to estimate the influence of nanoparticle parameters (particle size and surface charges) and the main water physical and chemical parameters (ions strength, natural organic matter, and pH values) on the suspension of nC60 according to DLVO theory, and to identify the main factor that controled the nC60 suspension. The study will be helpful in understanding the mobility, toxicity, and bioavailability of nC60 in natural environments, and the results of the project can be as a reference for risk assessment and pollution control.

富勒烯是一种典型的纳米材料, 由于其独特的结构和性质, 决定其在物理、化学和医学等领域具有广泛的应用前景。在工业生产和产品消费过程中, 富勒烯不可避免的进入水环境中。纳米富勒烯胶体（nC60）是其在水环境中的主要存在形式。nC60对环境微生物、水生生物和人体细胞具有明显毒性效应。但nC60在天然水体中的悬浮和迁移转化机理尚不清楚。本项目拟1）利用荧光淬灭滴定技术研究nC60和不同天然有机质的相互作用, 阐明其结合机理, 估算结合比例; 2）进行nC60悬浮实验, 根据DLVO模型估算颗粒特性（颗粒粒径和表面电荷）及水体主要理化参数（天然有机质组成和含量、离子强度和pH值）对nC60悬浮的影响程度, 确定影响 nC60悬浮的关键因子。 该研究将为全面理解nC60的迁移转化、毒性和生物有效性具有重要意义, 并能为nC60风险评估和污染控制提供科学依据。

富勒烯（C60）是一种典型的纳米材料，它由60个碳原子构成，具有笼状三维空间结构、优异的力学、电学和生物学特性。研究纳米富勒烯 nC60在天然水体中的迁移转化规律，对理解其环境生态效应具有重要意义。土壤富里酸（Fulvic Acid, FA）是土壤溶解性有机质的重要组成部分，含有丰富的羧基和酚基等官能团和较强的迁移、转化、络合、吸附和氧化还原等能力。土壤富里酸分子结构的复杂性和异质性是探究富里酸组成成分和环境行为的主要影响因素。同时，土壤富里酸的质子键合行为显著影响着其官能团形态、分子结构、构型构象和分子内反应等特性，促进或制约着土壤中有机污染物和重金属的迁移、转化和生物有效性等行为。本项目拟1）利用四氢呋喃分散技术、甲苯分散技术、和水合分子分散技术等三种成熟的分散技术制备纳米富勒烯材料，通过测定其表面电荷、颗粒粒径、颗粒形状、水合离子半径等，初步了解nC60的特性，明确影响悬浮能力的关键因子；2）以从森林土壤中提取、纯化的富里酸为研究对象，利用XAD-8吸附树脂结合焦磷酸钠缓冲溶液逐步洗脱技术将富里酸分级为五个不同亚组分（分别标记为：FA3、FA5、FA7、FA9和 FA13）；3）基于光谱滴定和电位滴定实验，运用紫外-可见吸收光谱、同步和三维荧光光谱等光谱学方法，以及二维相关光谱分析、平行因子分析（Parallel Factor Analysis，PARAFAC）、差分吸收和荧光光谱分析、高斯分峰拟合模型、修正型 Stern-Volmer模型等技术手段，表征并研究土壤富里酸及其亚组分的组成结构和酸性官能团等特性，较为系统地探究富里酸亚组分中荧光组分的质子淬灭机制、结合位点多相性和质子键合解离常数（pKa）；4）通过采用荧光光谱法和荧光猝灭滴定法结合修正Ryan-Weber非线性模型研究了nC60与富里酸的相互作用，主要研究了FA与纳米富勒烯在不同FA浓度下的相互作用、pH值和温度对FA-nC60相互作用的影响、计算并确定了FA与纳米富勒烯的结合常数（log K）以及分析了FA与nC60之间的作用机理。这有助于了解富勒烯在自然水生生态系统中的环境降解。