原子、分子中电子轨道成像的一种新方法研究

Electronic orbitals denote the probability distribution of the bound electron in atoms and molecules, which is a basic topic in atomic and molecular physics. Interaction of laser with atoms and molecules is modulated by the electronic distribution, and hence the modulation presents a direct way to detect the electronic orbitals in atoms and molecules. This item uses the photoelectrons in multiphoton ionization and the accompanying harmonics generated from atoms and molecules irraidated by intense laser pulses to image the electronic distributions in atomic and molecular states. This is an importrant application in the study of intense laser with atoms and molecules, and also is a froniter of laser physics. Our study is based on our recent findings, and will develop a new recurrence algorithm, to image the atomic ground states and the high-occupaid molecular orbtials of several frequently used molecules by means of the photoelectron spectra and high harmonic spectra. More importrantly, we will image the low-lying molecular orbitals beside the high-occupaid molecular orbitals for the first time by properly choosing the wavelength and intensity of the driving laser fields. This item brings froth new ideas in research method, and makes breaks in research contents, and the research results will be used in many fields of scitenfic study.

电子轨道指的是原子、分子中电子云的分布，它是原子分子物理研究的基本问题之一。激光与原子、分子的相互作用受到了电子波函数的调制，也在不同方面体现出这种调制的影响，这使得我们可以采用新的方法观测原子、分子中的电子轨道。本项目即利用强激光场中原子、分子多光子电离的光电子以及伴生的高次谐波，对原子、分子中电子的轨道成像。这是当前强激光与原子、分子相互作用研究的一个重要应用，也是激光物理研究的前沿课题之一。我们将在既有研究成果的基础上，发展新的迭代算法，利用光电子能谱和高次谐波能谱，对惰性气体原子的基态电子轨道、几种常用分子的最高占有轨道成像，并通过选择合适的强度和波长，首次对分子的次高占有轨道成像。本项目在研究方法上有创新，在研究内容上有突破，研究结果在多个研究领域有应用。

新型超短、超强激光的出现，为探测微观物质结构提供了一条崭新的途径, 先驱性的实验已经开展。本项目开展强激光场中原子、分子多光子电离和高次谐波研究，并利用光电子能谱和高次谐波能谱，对原子、分子中束缚电子的轨道进行成像。本项目按照计划开展研究，在强激光与原子相互作用研究中取得重要进展，并在轨道成像的原理和方法方面进行了多方面的尝试。项目组提出了强激光场中原子双电离满足的标度定律，并用于确立等价的电子关联过程，预言了圆偏振激光场中惰性气体原子双电离率存在Knee结构，证实了圆偏振激光场中电子关联的普遍存在，确定了圆偏振激光场中观测Knee结构的光场条件；我们提出利用双圆偏振的激光场激发分子提高双电离率，有益于电子关联的实验观测；研究了双圆偏振的激光场中高次谐波生成过程，利用量子化的Volkov态为光电离的中间态，在无任何额外假设的条件下，理论再现了Nature Photonics 上发表的实验观测结果，确定了谐波生成的阶次选择规律，并探讨了轨道对称性与产生的谐波级次之间的对应关系、光子的轨道角动量与空间对称性的关系以及谐波生成过程中偶极和非偶极的贡献；提出利用光电子角动量的二维分布，结合光电离的标度定律确定其动力学过程的影响，实现对原子轨道的二维成像的方案；发展了一套基于谐波能谱的迭代算法，利用强激光场激发靶产生的高次谐波能谱，对惰性气体原子和简单对称分子的中的电子轨道成像，得到了电子轨道的径向分布；等等。在国内外重要学术刊物上发表标注本项目的SCI论文19篇，其中包括本领域主流刊物Phys. Rev. A 文章4篇，光学著名刊物Opt. Express 文章2篇以及App. Phys. Lett.文章1篇，并有多个研究成果在后续处理过程中。本项目执行过程中，先后有两名博士研究生、四名硕士生毕业并获得博士/硕士学位，并继续从事相关研究。总之，本项目达到了预期研究目标。