二氧化硫对V2O5/CNTs 基低温SCR脱硝催化剂促进作用机理及其改性研究

氨选择性催化还原NO是环境催化领域的一个重要的工业过程，关键是开发一种高活性抗二氧化硫毒化的低温脱硝催化剂。炭基催化剂是最具有应用潜力的低温脱硝催化剂，重要的是二氧化硫对炭基催化剂不仅没有毒化作用，反而具有明显的促进作用。研究二氧化硫对炭基催化剂的促进作用机理是目前环境催化领域的一个热点和难点问题。本项目通过以结构简单、表面纯净的碳纳米管为催化剂载体用于烟气脱硝，研究工作主要围绕二氧化硫对炭基催化剂促进作用的各种影响因素、内在关联以及促进作用机理进行考察。首先是载体炭与二氧化硫促进作用的影响，然后考察了活性组分和杂质元素与二氧化硫促进作用的影响，从而认识炭的催化作用本质，进一步考察了炭表面含氧官能团与二氧化硫促进作用的内在联系。通过以上研究，揭示了二氧化硫对炭基催化剂脱硝活性的促进作用机理，认识炭在脱硝过程中的催化本质，为炭基催化剂的工业应用提供理论依据。

主要研究了不同形貌和结构的催化剂的脱硝活性以及SO2对催化剂的影响，研究结果表明：具有较大比表面积和多重分子通道的管中管碳纳米管具有更好的脱硝活性。炭表面的缺陷位和内部的中孔通道对脱硝活性起到较大的贡献。对V2O5/CNTs基脱硝催化剂的脱硝机理也进行了研究，证实碳纳米管表面的活性组分为V2O5分子，通过对碳纳米管、V2O5、V2O5/CNTs基催化剂表面进行了程序升温脱附实验，证实反应发生在吸附态的NH3和气相及吸附的NO的之间，SO2的促进作用源于炭表面可以使生成的硫酸铵盐在低温下分解，从而增加了氨气的吸附，提高了脱硝活性。碳纳米管表面的含氧官能团的修饰可以提高其脱硝活性。对CuO/CNTs的催化剂也进行了相关研究，发现其在低温下具有较高的脱硝活性。