Bioglass@CNF中生物活性玻璃纳米粒子的成核生长机理及生物矿化行为研究

为了扩展碳材料在骨修复和骨组织工程支架材料领域的应用，本申请提出碳纳米纤维中生物活性玻璃纳米粒子的成核生长机理及生物矿化行为研究：采用溶胶-凝胶与静电纺丝结合的方法制备新型Bioglass@CNF材料，运用热力学与动力学方法研究生物活性玻璃纳米粒子在纤维基体碳化过程中的成核生长行为，并考察生物玻璃纳米粒子的理化特性对Bioglass@CNF生物矿化过程的影响规律，揭示控制Bioglass@CNF骨修复效果的关键性因素。目标是阐明Bioglass@CNF的碳化过程与生物矿化过程的关联性等关键科学问题，确立Bioglass@CNF的最优碳化条件及生物矿化条件。本申请的宗旨是发展杂化纳米纤维中无机相原位非均相成核生长的机理，为开发新型骨修复材料或者骨组织支架增强材料提供思路和基础研究数据。

本项目通过采用溶胶-凝胶方法和静电纺丝技术，成功地制备了Bioglass@CNF新型生物材料。重点探究了碳化过程中生物玻璃在碳纳米纤维中的成核生长机理，并以此为理论依据，建立了碳化得到的Bioglass@CNF形貌和结构与其后期的矿化及细胞培养行为的关联机制，确立Bioglass@CNF的最优碳化条件及生物矿化条件。本研究按计划完成了上述目标，获得的成果简述如下：1）Bioglass@CNF中生物活性玻璃纳米粒子的成核生长行为研究：采用溶胶-凝胶法、静电纺丝法与高温烧结法相结合，将生物活性玻璃成功的负载到了碳纳米纤维（Bioglass@CNF）上，系统研究了不同碳化条件下Bioglass@CNF中生物活性玻璃纳米粒子的成核生长行为及生物学性能。研究发现，发现随着碳化温度的升高和保温时间的延长，生物活性玻璃纳米粒子由纤维内部逐渐向外迁移，纤维表面由光滑向粗糙转变。生物活性玻璃纳米粒子在迁移过程中的晶型由最初的无定形结构，逐渐有硅灰石和假硅灰石晶体析出。运用LSW方程和Smoluchowski方程并结合第一、三动量对Bioglass形成过程进行了动力学分析。结果表明，碳化温度为800℃时，粒子生长主要符合熟化机理； 碳化温度为1000℃时，粒子生长同时符合熟化机理和迁移合并机理；碳化温度为1200℃时，粒子生长过程主要受到迁移合并机理控制。2）Bioglass@PCNF的生物矿化和生物活性的研究: 通过探究不同碳化条件Bioglass@CNF的生物矿化行为，发现随矿化时间的延长，Bioglass@CNF表面不断沉积矿化层，最终生成羟基磷灰石产物。碳化温度为1000oC时生物活性玻璃纳米粒子在复合纤维表面分布密度大、颗粒大小均一，硅灰石晶体由于比表面积纳米效应能在模拟体液中迅速溶解与之进行离子交换，其生物矿化性能最好。CCK-8对细胞贴附增殖率的测定和SEM观察结果显示，随着时间的延长，细胞在三种材料表面均延纤维走向不断增殖、铺展，生长状态良好。粗糙的表面有利于细胞的贴附，可以快速溶解的硅灰石给细胞的生长提供了更加有利的条件。与矿化结果一致，碳化温度为1000oC时，材料的生物相容性最好，800oC、1200oC的材料次之。总结来说，本项目发展了杂化纳米纤维中无机相原位非均相成核生长的机理，为开发新型骨修复材料或者骨组织支架增强材料提供思路和基础研究数据。