精细界面结构石墨烯基复合物/二氧化钛纳米管阵列功能材料及降解有机污染物的机理研究

本申请针对我国环境污染问题，以废水中的有机污染物，尤其持久性有机污染物（POPs）的降解削减为研究目标，研制对有机污染物具有高吸附性和高光催化降解效率的多功能复合型TiO2 纳米管阵列材料。具体研究（1）制备具有高度取向、结构可控的TiO2纳米管阵列；（2）采用电化学沉积、光化学沉积等技术制备精细结构可控石墨烯基复合物修饰的TiO2纳米管阵列，增强光催化材料对POPs的吸附能力、拓宽光催化剂的光谱吸收范围，并提高光催化剂中光生电子与空穴的分离效率；（3）研究POPs在被修饰的TiO2纳米管材料表面上的富集、迁移、催化降解反应等界面过程和机制，探明纳米复合材料结构与POPs降解效率之间的关系。以上研究将为TiO2光催化降解水中有机污染物的实际应用提供理论依据和技术支持。

研究内容：.要实现有机污染物的高效去除，必须综合材料的吸附和光催化性能，对建立有机污染物的环境深度净化新技术意义重大。石墨烯因其优异捕获、传递光生电子能力而成为光电催化应用的新星。本项目以石墨烯基复合物/TiO2纳米管阵列功能的制备及有机污染物催化降解过程与反应机制为主要研究内容，探明纳米复合材料结构与污染物降解效率之间的关系。主要研究内容如下：.(i) 石墨烯/金属纳米粒子/二氧化钛纳米管阵列复合光催化剂：石墨烯和贵金属的结合可有效减少光生载流子复合及促进界面电子传输。采用一步共沉积法制备石墨烯/金/二氧化钛纳米管阵列和分步沉积制备石墨烯/银/二氧化钛纳米管阵列新型光催化剂可高效光催化降解杀虫剂2,4–D。.(ii) 石墨烯/硫族半导体/TiO2纳米管阵列新型光催化剂：窄带隙硫族半导体能充分利用可见光，是理想光敏材料。石墨烯加速光生电子传导，实现电子-空穴的分离。采用一步循环伏安电沉积方法，将还原氧化石墨烯与硫族半导体纳米颗粒杂化材料修饰在TiO2 NTs上，同时解决硫族半导体易产生光腐蚀难题。获得稳定光催化剂，高效光催化降解持久性污染物PCP和有机染料。 .(iii) 石墨烯/无机半导体多级结构修饰TiO2纳米管阵列复合催化剂：多级纳米结构已经受到了人们极大的关注，它相互联系的空隙结构提供了更大的接触表面和活性位点，以及有效的质量传输。表现出优异的光催化降解有机污染物的能力。.(iv) 拓宽石墨烯基复合材料用于电催化分解有机物协同能源产生：石墨烯及其复合材料在电化学领域的应用是石墨烯应用的一个重要方向。如何制备高性能的电催化剂也是当下一个亟待解决的问题。采用一步电沉积法制备三种不同结构的还原氧化石墨烯/金属纳米粒子复合材料：层状结构，三明治结构，均相结构，并实现垂直生长。提高催化反应的电子传输速率使得催化电压降低，表现出优异电催化有机污染物降解协同能源产生能力。 .解决的关键问题： .(i) 吸附-催化协同效应的TiO2纳米管功能材料的制备技术；.(ii) 污染物降解界面过程与反应机制研究方法与技术。.研究成果：.发表SCI收录论文28 篇，其中20 篇影响因子大于3；申请专利3项，授权专利 3 项；出版专著1部；培养博士生4人、硕士生 10人、教育部新世纪优秀人才1名、湖南省杰出青年基金获得者1名、湖南省优秀硕士学位论文获得者2人；获湖南省自然科学一等奖1项。