可磁分离的铁氧体/氮化碳/石墨烯异质结的原位构筑及可见光催化性能

Semiconductor photocatalysis, as a "green" technology, has attracted extraordinary interest for the extensively applied foreground in new energy and environment purification. This proposal is based on C3N4/graphene system to design a magnetically separable spinel ferrite/g-C3N4/graphene heteroarchitecture with high performance under visible light irradiation, as expected from the strengths of individual components and the concerted effects. The ferrite/g-C3N4/graphene heteroarchitecture will be prepared via soft chemistry method, using metal ( Fe, Co, Ni, Cu, etc.) salts as metal sources and the covalent functionalized graphene nanosheets with g-C3N4 as support material. The correlation between the photocatalytic activity and the microstructure as well as the composition and loading amounts will be greatly concerned. Attention will be also paid to the interaction of organic molecules with catalyst surfaces, including adsorption thermodynamics and dynamics. Moreover, the decay of photocatalytic activity and its failure mechanism will be investigated. Overall, this proposal is not only conducive to developing a high-performance photocatalyst with good stability, high activity, broader spectral response range and easy reusability, but also has theoretical significance in the area of catalytic materials.

半导体光催化技术作为一种"绿色能源"技术，在新能源和环境净化方面具有广阔的应用前景。本项目拟设计并原位构筑可磁分离的铁氧体/氮化碳/石墨烯异质结，研究其结构、载流子分离效应和可见光催化性能。在合成共价键键合的氮化碳/石墨烯体系的基础上，进一步采用溶剂热方法实现该体系与磁性铁氧体纳米颗粒（如MFe2O4, M=Co，Ni，Cu等）的原位复合，通过调变反应参数控制粒子的形貌、尺寸以及分散性，发挥各组分性能上的优势及所产生的协同效应，提高光催化材料的综合性能。项目将研究异质结的组成、微结构、负载量等因素对催化性能的影响规律，阐明构效关系；同时研究催化剂与不同有机分子的相互作用（包括吸附动力学和热力学），以及这些作用对催化性能的影响；在研究异质结循环使用的过程中，将探索其活性衰减和失效机理。项目的实施不仅具有理论意义，而且将有助于研发稳定性好、活性高、波长响应宽、易于回收使用的高性能光催化体系。

半导体光催化技术作为一种“绿色能源”技术，在新能源和环境净化方面具有广阔的应用前景。本项目基于石墨相氮化碳，设计并控制合成了共价键键合的氮化碳/石墨烯复合材，贵金属（Au，Ag）/氮化碳接触系统，并研究了以上2种体系做为可见光催化降解有机污染物的光催化性能。结果表明，BH4-存在的条件下，Ag/g-C3N4催化剂对可见光催化降解甲基橙（MO）、罗丹明B(MB)、中性黑黄GL(NDY-GL)的降解程度高达98.2%，99.3%和99.6%，降解时间也仅仅为8，45和16 min。较好的催化活性主要归因于：Ag纳米粒子的分散性好和颗粒小；Ag纳米粒子优越的表面等离子体效应；组分间的协同效应；更重要的是超强氧化能力的O2•−自由基的增多，而这较多的O2•−自由基的产生归因于BH4-的存在促使了O2的还原生成了O2•−自由基。此外，在合成共价键键合的氮化碳/石墨烯体系的基础上，进一步热处理获得共价键键合的氮化碳/氮掺杂石墨烯体系，并采用溶剂热方法实现该体系与磁性铁氧体纳米颗粒（如MFe2O4, M= Mn, Ni, Cu, Co）的原位复合。通过调变反应参数控制粒子的形貌、尺寸以及分散性，发挥各组分性能上的优势及所产生的协同效应，提高了光催化材料的综合性能。项目研究了组成、微结构、负载量等因素对催化性能的影响规律，阐明构效关系。项目的实施不仅具有理论意义，而且将有助于推进实现半导体光催化技术的实用化进程。